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余彥/繆月娥Adv. Sci.: 通用的紡絲-配位策略實現(xiàn)高性能3D打印鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池的實際應(yīng)用仍然受到三個主要問題的阻礙，包括硫和硫化鋰、中間體多硫化鋰（LiPSs）溶解產(chǎn)生的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)及硫正極在循環(huán)過程中的巨大體積膨脹。研究表明，構(gòu)建過渡金屬和碳納米材料之間的緊密耦合是實現(xiàn)LiPSs強固定化的有效手段。

在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授、東華大學(xué)繆月娥副研究員等人報道了構(gòu)建連續(xù)金屬-氮-碳（M-N-C，M=Co，F(xiàn)e，Ni）異質(zhì)界面的通用紡絲-配位策略。具體而言，作者以靜電紡絲一維多孔纖維為模板、原位聚合的聚多巴胺（PDA）為界面配位連接體，通過簡單的碳化處理將金屬納米顆粒與氮摻雜多孔碳纖維共價鍵合（表示為M/M-N@NPCF）。得益于PDA對纖維模板和金屬離子的優(yōu)異粘附性和強配位性，該合成方法具有高度通用性，可將各種金屬納米顆粒摻入一維碳纖維上形成連續(xù)的金屬-氮-碳異質(zhì)界面。

然后，有效的M-N-C橋鍵可控制異質(zhì)界面處的電子重新分布，并誘導(dǎo)電子從金屬納米顆粒有效轉(zhuǎn)移到NPCF骨架，從而通過路易斯酸堿相互作用緊密錨定LiPS。同時，嵌入NPCF骨架中的大量金屬納米顆粒可作為電催化劑觸發(fā)LiPSs的快速轉(zhuǎn)化，進一步提高硫的利用率。

圖1. Co/Co-N@NPCF雜化物對LiPSs的錨定機制

作為概念驗證，作為硫主體的Co/Co-N@NPCF雜化物在2.0 C下表現(xiàn)出781 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能。此外，Co/Co-N@NPCF-S電極在0.2 C下300次循環(huán)后容量保持率達(dá)90.4%，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

更令人印象深刻的是，3D打印的Co/Co-N@NPCF-S電極實現(xiàn)了更高的硫負(fù)載量和增強的電子/離子傳輸，在7.1 mg cm^-2的高硫負(fù)載、貧電解液條件下以0.2 C倍率穩(wěn)定運行超過80個循環(huán)后仍能提供6.4 mAh cm^-2的出色面積容量。該電極的優(yōu)異性能不僅是由于3D打印的分級多孔和導(dǎo)電性增強的電子/離子傳輸動力學(xué)框架，雜化物中嵌入的Co納米顆粒和Co-N-C異質(zhì)界面也做出了突出貢獻(xiàn)。總之，在這項工作中獲得的對強耦合連續(xù)異質(zhì)界面的見解為合理設(shè)計Li-S系統(tǒng)中的主體材料鋪平了道路。

圖2. 3D打印的Co/Co-N@NPCF-S電極性能

A Universal Spinning-Coordinating Strategy to Construct Continuous Metal–Nitrogen–Carbon Heterointerface with Boosted Lithium Polysulfides Immobilization for 3D-Printed Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203181

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