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析氫和枝晶問題是導致鋅負極壽命和庫侖效率（CE）有限的罪魁禍首，特別是在苛刻的測試條件下。

中山大學盧錫洪等考慮到Zn²⁺的Lewis酸性特征，建議采用具有豐富不共享對電子的親鋅Lewis堿分子作為合適的電解液添加劑，以穩定在”三高”條件下（高放電深度(DOD)、高面積容量和高電流）的Zn負極。

?盧錫洪Angew：電解液添加劑助力高放電深度/高面容量/高電流下的鋅負極！

圖1. 溶劑化結構的MD模擬

首先，Zn²⁺與親鋅非共享對電子之間強烈的路易斯酸堿相互作用，預計將通過配位減少水合Zn²⁺溶劑化鞘中的H₂O分子，并抑制Zn²⁺在界面上的隨機、不可控擴散。

其次，不共享對電子的獨特吸電子特性可以與H₂O分子相互作用，形成分子間氫鍵。強烈的分子間氫鍵效應將打破H₂O分子的四面體結構及其原有的氫鍵網絡，從而限制了自由水的反應性。這兩個因素的結合可以實質性地解決鋅負極的析氫和枝晶問題，即使是在”三高”情況下。

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圖2. 半電池性能

作為概念證明，在上述優點的推動下，作者在ZOTF電解液（2M Zn(OTf)2-H₂O）中加入DMF，在沉積/剝離過程中，在15%的DOD下，Zn負極的CE從~41.1%（50次循環后）提升到~100%（100次循環后）。其他路易斯堿分子如N,N-二甲基乙酰胺（NND）和1,2-二甲氧基乙烷（12D）也有類似的改善趨勢。

令人鼓舞的是，大尺寸Zn||Zn-ZOTF-2H1D 軟包電池還實現了延長的循環耐久性，在約60%DOD時具有相對恒定的電壓滯后超過1000小時，并具有顯著的高面容量。此外，通過在ZOTF-2H1D電解液中配對VO正極和Zn負極，還可以實現長壽命的全電池，約2000次循環后未檢測到可見的容量衰減，以及約100% CE。因此，這種在電解液中引入路易斯非共享對電子的做法為在極端測試條件下穩定鋅負極提供了一個創新的想法。

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圖3. 全電池性能

Unshared Pair Electrons of Zincophilic Lewis Base Enable Long-life Zn Anodes under “Three High” Conditions. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202208051

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