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陳小明院士/廖培欽教授JACS：Cuobpy-SL助力中性電解質(zhì)中CO2還原為CH4

在中性條件下，實現(xiàn)電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）產(chǎn)生CH₄的高性能是具有挑戰(zhàn)性和重要的。目前，大多數(shù)報道的eCO₂RR生成CH₄的活性位點是單金屬位點，性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于商業(yè)要求。

基于此，中山大學(xué)陳小明院士和廖培欽教授等人報道了一種單層的金屬-有機(jī)層納米片，即[Cu₂(obpy)₂]（Cuobpy-SL，Hobpy=1H-[2, 2′]bipyridinyl -6-one），具有雙核Cu(I)位點，用于eCO₂RR在中性水溶液中生成CH₄。研究表明，Cuobpy-SL的CH₄生產(chǎn)效率高達(dá)82(1)%，電流密度為約90 mA cm^-2（-1.4 V）。在100 h的連續(xù)運行中，沒有觀察到明顯的退化。

基于operando ATR-FTIR光譜，作者提出了eCO₂RR最可能還原為CH₄的途徑。首先，CO₂分子被Cuobpy-SL吸附活化，并通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）過程快速轉(zhuǎn)化為*COOH。其中，計算得到*COOH中間體的結(jié)合能ΔE為-0.95 eV。隨后，通過PECT過程生成*CO中間體，并釋放水。可以看出，連接兩個Cu離子（ΔE=-0.95 kJ mol^?1）的*CO比與單個Cu離子（ΔE=-0.73 kJ mol^?1）的*CO在熱力學(xué)上更有利。

對比單一配位模式（ΔG=1.46 eV），*CO的橋接配位模式更容易被激活，并進(jìn)一步還原形成具有較低吉布斯自由能勢壘（ΔG=1.14 eV）的*CHO，突出了雙核Cu(I)位點在穩(wěn)定關(guān)鍵C1中間體中的關(guān)鍵作用。

此外，中間體*CHO依次還原為*OCH₂、*OCH₃和*CH₂，相應(yīng)的吉布斯自由能變化分別為0.43、0.87和- 1.20 eV。結(jié)果表明，表明封閉空間中的雙核Cu(I)位點確實可以作為eCO₂RR對CH₄具有較高選擇性的催化位點。

Dicopper(I) Sites Confined in a Single Metal-Organic Layer Boosting the Electroreduction of CO₂ to CH₄ in a Neutral Electrolyte. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c08571.

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陳小明院士/廖培欽教授JACS：Cuobpy-SL助力中性電解質(zhì)中CO2還原為CH4

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