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周棟/李寶華/王春生/汪國秀Nature Communications：準固態可充電鹵素離子電池電解液設計原則

可充鹵化物離子電池（HIBs）由于其能量密度高、成本低和無枝晶特性，可作為當下大規模儲能設備的良好候選。然而，目前電解質技術限制了HIBs的性能和循環壽命。

在此，清華大學深圳國際研究生院周棟、李寶華教授，美國馬里蘭大學王春生教授，悉尼科技大學汪國秀教授等人通過實驗測量和模擬方法，證明了正極過渡金屬和元素鹵素在電解質中的溶解以及負極放電產物會導致HIBs失效。

為了解決這些問題，作者提出了將低極性氟化溶劑與凝膠處理相結合的方案，防止其在界面處的溶解，從而提高HIBs的性能。利用這種方法，開發出一種準固態Cl離子傳導的凝膠聚合物電解質。

圖1. 電解質的溶劑化結構

具體而言，準固態鹵化物離子導電凝膠聚合物電解質（HGPE）通過將三丁基甲基銨氯鹽（TBMACl）、2,2,2-三氟-N，N-二甲基乙酰胺（FDMA）和1,1,2,2-四氟乙基2,2,2-三氟乙基醚（HFE）混合溶劑組成的液態電解質原位聚合制備而成。它表現出良好的離子導電性（25°C下的2.64 mS/cm）、高氧化穩定性（4.0 V ?vs Li+/Li）和安全性（即不燃性和無泄漏）。當HGPE與50μm厚的鋰負極和基于FeOCl的正極組合測試時，Cl離子電池（CIB）在25°C和125 mA g^-1下提供了高初始放電容量（230 mAhg^-1），具有穩定的循環性能（250次循環后容量保留率為85.2%，500次循環后為68.3%）。

理論建模和實驗研究表明，定制的溶劑化結構和HGPE的聚合物基質可以抑制界面處的副反應。值得注意的是，這種CIB在機理上不同于最近報道的Na（Li）/Cl₂電池系統，其中堿金屬離子作為電荷載體在電極之間穿梭即堿金屬電極仍存在枝晶生長的問題。此外，作者還證明HGPE的概念也可以擴展到可逆的FIBs和Br離子電池（BIBs）中，為二次鹵化物離子電池開辟了發展路徑。

圖2. 鋰-電解質界面的電化學和物理化學特征

Electrolyte design principles for developing quasi-solid-state rechargeable halide-ion batteries,?Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-36622-w

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