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廢舊鋰離子電池的回收利用已成為解決資源短缺和潛在環境污染問題的當務之急。然而，直接回收廢棄的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂(NCM523)正極具有挑戰性，因為循環正極表面形成的巖鹽/尖晶石相提供的鋰層中過渡金屬八面體的強烈靜電斥力嚴重干擾了Li+的傳輸，從而抑制了再生過程中鋰的補充，導致再生正極容量和循環性能較差。

在此，中科院深圳先進研究院成會明院士&清華大學深圳國際研究生院周光敏教授&上海交通大學梁正教授等人提出了一種采用氫氧化銨預處理SNCM523的拓撲相變策略，在SNCM523表面實現巖鹽/尖晶石相向Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3(OH)₂層狀氫氧化物的相變，進而獲得再生的NCM523正極材料。與非拓撲取向轉化(宿主物質隨著Li含量的變化而變化)相比，拓撲取向轉化有助于形成更好的Li+轉運通道，最小化動力學復雜性，提高了Li+在SNCM523再生中的轉運效率。再生正極表面沒有未轉化的巖鹽/尖晶石相，提高了循環性能。

更重要的是，通過拓撲取向轉化實現了工業生產的廢NCM523黑體(SNCM523-BM)、廢LiCoO₂(SLCO)、廢LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (SNCM622)材料的再生。

圖1. 再生SNCM523的拓撲變換方法示意圖及其結構表征

總之，該工作提出了穩定的巖鹽/尖晶石相的拓撲結構轉變為Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3(OH)₂，然后返回NCM523正極。結果是在通道中（從一個八面體位置到另一個八面的體位置，通過一個四面體中間物）Li+更容易傳輸，靜電排斥減弱，從而發生具有低遷移勢壘的拓撲再硫化反應，這大大改善了再生過程中的鋰補充。

此外，所提出的方法可以擴展到修復廢NCM523黑色物質、廢LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂和廢LiCoO₂正極，其再生后的電化學性能與商業原始正極相當。這項工作通過修改Li+傳輸通道，證明了再生過程中的快速拓撲再硫化過程，為廢舊LIB正極的再生提供了獨特的視角。

圖2. SNCM523、RSNCM523和RHSNCM523電化學性能

Topotactic Transformation of Surface Structure Enabling Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13151

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