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AEM：揭示鋰金屬和固態(tài)電解質(zhì)間界面的生長(zhǎng)機(jī)制

具有高離子電導(dǎo)率和適當(dāng)機(jī)械性能的鈣鈦礦是有前景的固態(tài)電解質(zhì)（SSEs），可以替代目前鋰離子電池中的液態(tài)電解質(zhì)。然而，它們?cè)谌虘B(tài)電池中的實(shí)際應(yīng)用仍然由于低臨界電流密度和對(duì)電極的差界面穩(wěn)定性而受到阻礙。

圖1. Li₂S-P₂S₅-B₂S₃電解質(zhì)的制備示意

寧波大學(xué)林常規(guī)、奧爾堡大學(xué)Yuanzheng Yue等通過(guò)球磨和熔融淬火策略，開(kāi)發(fā)了一系列優(yōu)越的SSE，即Li₂S-P₂S₅-B₂S₃電解質(zhì)。與室溫下的二元Li₂S-P₂S₅ SSE相比，所制備的SSE顯示出更高的離子電導(dǎo)率（0.83 mS cm^-1）、更大的臨界電流密度（1.65 mA cm^-2）和更長(zhǎng)的無(wú)短路循環(huán)壽命。在電荷轉(zhuǎn)移的界面電阻逐漸增加的情況下，其獲得了300小時(shí)的長(zhǎng)鋰剝離/沉積循環(huán)壽命。

圖2. 循環(huán)性能研究

此外，作者通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)電化學(xué)阻抗光譜、深度探測(cè)XPS和原位拉曼光譜，揭示了SSE和鋰金屬之間的演變機(jī)制。研究顯示，結(jié)構(gòu)和化學(xué)異質(zhì)性被發(fā)現(xiàn)是界面持續(xù)演變的主要來(lái)源。由此產(chǎn)生的”類似多層馬賽克”的夾層有利于抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)，從而延長(zhǎng)了全固態(tài)鋰離子電池的壽命。此外，該工作中開(kāi)發(fā)的SSE的制備技術(shù)對(duì)于擴(kuò)大生產(chǎn)規(guī)模是可行的。

圖3. 界面演化分析

Unveiling the Growth Mechanism of the Interphase between Lithium Metal and Li2S-P2S5-B2S3 Solid-State Electrolytes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204386

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