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石墨負極具有較低的理論容量和較慢的鋰離子擴散率，探索具有大容量和快速反應動力學的替代負極材料對于提高LIBs的能量/功率密度具有重要意義。為了滿足各種電化學和結構需求，設計由多種活性成分組成的異質復合電極已被證明是顯著提高LIBs性能的必備因素。

在此，廈門大學張橋保教授、上海大學陳雙強教授等人提出了一種簡便的方法來成功構建一種新型ZnS/Sn異質結構，并將其同時嵌入分層互連的多孔N摻雜碳框架中以作為LIB負極。首先，通過對ZIF-8進行簡單的熱解可獲得具有N摻雜的多孔碳骨架的均質過渡金屬硫化物。隨后，ZIF-8與3D分層花狀SnS₂納米片集成進行煅燒得到ZnS/Sn@NPC。

研究表明，ZnS/Sn異質界面形成的內置電場對加速電荷轉移進而提高反應動力學具有顯著的優勢，而DFT計算和實驗結果表明，異質界面誘導的豐富相界可為Li⁺存儲提供更多的活性位點。此外，原位/非原位TEM觀察和電化學測試證明，分層互連的多孔結構、高導電的N摻雜碳骨架及ZnS/Sn中的穩健異質界面不僅可有效改善巨大的體積變化、抑制循環中的可能團聚，還顯著提高了整體電導率和活性存儲位點的利用率。

圖1. 異質復合材料的實時微觀結構演化和相變

由于獨特的結構特性，所制備的ZnS/Sn@NPC負極實現了高比容量（0.1 A g^-1 下循環150次后為769 mAh g^-1）、優異的倍率性能（6 A g^-1下容量為270 mAh g^-1）和長循環穩定性（1.0 A g^-1時600次循環后容量為 645.3 mAh g^-1，對應容量保持率為 92.3%）。此外，LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全電池表現出優異的耐久性，在1 C下循環100次后容量保持率為87.1%。

進一步，作者闡述了潛在的反應機制和改進性能的起源：由轉化和合金化反應組成的多階段Li⁺儲存機制是高容量的原因，長循環壽命可歸因于高度穩定的異質界面和可緩沖體積變化的NPC框架的輔助，而高倍率性能是由界面內建電場引起的。總之，這項研究突出了化學異質界面工程在合理設計LIBs高性能電極中的重要性。

圖2. LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全電池性能及負極形貌演變

Synergistic Engineering of Heterointerface and Architecture in New-Type ZnS/Sn Heterostructures In Situ Encapsulated in Nitrogen-Doped Carbon Toward High-Efficient Lithium-Ion Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205635

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張橋保/陳雙強AFM：異質界面+結構的協同工程實現高效鋰離子存儲

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