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鋰電池中的Li枝晶生長引起了嚴重的安全問題并嚴重限制了可充電鋰電池的發展，用具有高機械強度和剛度的固體電解質代替傳統的液體電解質已成為抑制鋰枝晶生長的潛在方法。然而，對于金屬電極和固體電解質的力學性能在鋰枝晶生長中的作用仍缺乏準確的認識。

在此，美國德克薩斯大學阿靈頓分校Ye Cao等人開發了一種與彈塑性變形模型相結合的相場模型來模擬固態鋰金屬電池系統中的電沉積過程，并系統研究了鋰金屬和固體電解質的彈性和塑性力學性能對鋰枝晶生長的影響。基于此，作者最終選擇了鋰枝晶形態的兩個特征，即主枝的長度和側生的面積比，并通過參數化上述關鍵力學性能來進行高通量相場模擬創建力學性能-枝晶形態數據庫。

研究表明，具有高彈性模量和初始屈服強度的電解質可有效抑制鋰枝晶的生長。這是因為高初始屈服強度可幫助電解質承受由較高彈性模量引起的較高偏應力，最終抑制鋰枝晶的生長。此外，增加金屬電極的初始屈服強度也可能導致更高彈性模量和更低初始屈服強度的固體電解質中的枝晶抑制。

圖1. 高通量相場模擬結果

基于上述高通量計算結果，作者進一步開發了一個機器學習模型（SISSO）來探索力學性能（彈性模量和初始屈服強度）與枝晶形態（長度和面積比）之間的相關性。作者收集了來自初始4個特征的不同組合的總共2337個相場模擬結果以生成高通量數據庫，這些數據集在隨機洗牌后以8:2的比例分為訓練和測試數據集。其中共有1870個仿真結果用于訓練SISSO模型并獲得相應的解析方程，而其余467個仿真結果僅用于測試和評估訓練后的SISSO模型。

結果表明，該ML模型可對枝晶形態進行良好的預測，大多數預測誤差在±20%的范圍內。因此，在可接受的預測精度犧牲的情況下，SISSO模型能夠生成力學性能與枝晶生長之間的直接聯系，同時為其他金屬負極電池的設計提供了指導。

圖2. SISSO模型的預測值與相場模擬真實值的比較

Phase-Field Simulation and Machine Learning Study of the Effects of Elastic and Plastic Properties of Electrodes and Solid Polymer Electrolytes on the Suppression of Li Dendrite Growth, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c03000

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ACS AMI: 機器學習輔助研究電極/電解質力學性能在鋰枝晶生長中的作用

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