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研究背景

隨著便攜式電子產(chǎn)品、電氣化運輸和智能電網(wǎng)的快速發(fā)展，可充電電池，特別是鋰離子電池（LIB）正面臨巨大的消費需求，這引起了人們對資源有限的擔憂。因此，使用地球豐富的元素來替代電池系統(tǒng)非常重要。例如，鉀離子電池因其與LIBs相當?shù)墓ぷ麟妷汉凸β拭芏榷艿綇V泛關(guān)注。更重要的是，K幾乎取之不盡，因為它的豐度很高，比地殼中的Li大三個數(shù)量級。這些優(yōu)勢為K提供了巨大的大規(guī)模儲能應用潛力。

為了在K電中實現(xiàn)高比能，K金屬作為負極是最優(yōu)的選擇，但是K金屬負極在電化學電鍍/剝離過程中也遇到了枝晶問題，這嚴重阻礙了它在K電池中的實際使用。因此，開發(fā)防枝晶的策略來提升鉀電的性能是至關(guān)重要的。

研究成果

近日，華中科技大學謝佳團隊在Nature Communications上發(fā)表了最新成果，Codoped porous carbon nanofibres as a potassium metal host for nonaqueous K-ion batteries，作者設計了一種納米纖維來作為K金屬的宿主，從而提升電池的性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

作者認為，在為高性能K負極設計強大的宿主時，應考慮以下特征：

（1）高親鉀性和化學/電化學穩(wěn)定性；

（2）良好的電子和離子傳輸；

（3）輕巧而堅固的結(jié)構(gòu)；

（4）高空間利用率或豐富的內(nèi)部空間。

基于這些標準，作者在此演示了一種高度親鉀和輕質(zhì)的自支撐K金屬宿主，這些宿主由多孔碳納米纖維、單分散氮位點和鋅簇組成。具體而言，通過靜電紡絲法，引入了納米尺寸的Zn-三唑金屬有機框架（MOF）MET-6來制造聚丙烯腈（PAN）基的納米纖維。含MET-6的纖維在受控熱解下分解并產(chǎn)生大量N₂，原位形成了層級多孔碳纖維。

圖1. MSCNF的合成和物理化學表征

利用MOF晶體中配位鍵的納米約束，該衍生物具有單分散的無定形Zn簇。此外，富含氮的PAN和MET-6還為納米纖維提供了足夠的氮位點。憑借這些優(yōu)點，MET衍生的碳納米纖維（MSCNFs）取得了以下結(jié)果：

（1）單分散的Zn和N位點共同實現(xiàn)了低成核過電位的親鉀行為（在0.5 mA cm^-2下過電位僅為15 mV）；

（2）納米纖維中多級結(jié)構(gòu)和相互連接的孔洞保證了熔融K的超快灌注(1 cm²用時小于1 s)和高K負載(97 wt%)；

（3）具有足夠內(nèi)部空間的三維結(jié)構(gòu)有效地誘導了均勻電場和光滑的K鍍層，從而抑制了循環(huán)過程中的枝晶生長和阻抗生長。

最后，作者將這種K宿主用于K-S電池中，實現(xiàn)了600圈的循環(huán)壽命，容量保留為60%。而使用Cu作為負極集流體的K-S電池在循環(huán)120圈后，電池的容量就降低到了60%。對K-S電池原位的阻抗測試表明，使用MSCNFs能夠大幅降低界面電阻，減少副反應。

本文提出的材料設計為碳基堿金屬宿主的生產(chǎn)和應用提供了有效的概念證明，這些發(fā)現(xiàn)也證明了孔結(jié)構(gòu)工程在開發(fā)實際K金屬電池方面的有效性。

圖2. 各種金屬鉀宿主的電化學表征

圖3. 各種金屬鉀宿主進行金屬鉀沉積的物理化學研究

圖4. 各種鉀金屬宿主的金屬沉積理論研究

圖5. 各種金屬鉀電極的非原位物理化學表征

圖6. 鉀硫電池的電化學儲能性能

Li, S., Zhu, H., Liu, Y. et al. Codoped porous carbon nanofibres as a potassium metal host for nonaqueous K-ion batteries. Nat Commun 13, 4911 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32660-y

作者簡介

謝佳，華中科技大學電氣與電子工程學院教授、博士生導師，國家級青年人才項目入選者，國家重點基礎研究計劃（973計劃青年科學家專題）首席科學家，新型電機與特種電磁裝備教育部工程中心副主任，IEEE PES儲能材料與器件技術(shù)分委會常務理事，英國皇家化學學會會士(RSC Fellow). 2002年和2008年分別在北京大學和斯坦福大學獲化學學士和博士學位，曾任美國陶氏化學資深研究員、合肥國軒高科研究院院長。主要從事先進電化學儲能技術(shù)研究，主持科技部儲能電池領(lǐng)域青年973項目（優(yōu)秀結(jié)題）、國家自然科學基金委智能聯(lián)網(wǎng)聯(lián)合基金重點項目和面上項目等多個國家級項目。在Nat. Commun.、Energy & Environ. Sci.，Advanced Energy Materials等國際權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文100余篇，獲授權(quán)專利 60余項，其中發(fā)明專利35項。

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