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了解層狀氧化物正極的化學(xué)機(jī)械降解對(duì)于開(kāi)發(fā)下一代鋰離子電池的正極至關(guān)重要。到目前為止，雖然對(duì)層狀正極的多模式相變進(jìn)行了廣泛的研究，但對(duì)其機(jī)械失效的理解只限于裂紋。

圖1. NMC-811層狀正極中機(jī)械彎曲引起的O3/O1相變

加州大學(xué)爾灣分校忻獲麟等通過(guò)使用深度學(xué)習(xí)輔助的超分辨率成像，發(fā)現(xiàn)了一個(gè)應(yīng)力驅(qū)動(dòng)的相退化機(jī)制，該機(jī)制不同于層狀正極中由脫鋰誘導(dǎo)的自失穩(wěn)驅(qū)動(dòng)的傳統(tǒng)途徑。

具體而言，這項(xiàng)工作利用原子分辨率掃描TEM（STEM）成像，結(jié)合基于人工智能的超分辨率技術(shù)，揭示了電化學(xué)過(guò)程中的應(yīng)力集中可以導(dǎo)致局部晶格彎曲，形成不同的變形模式，包括高鎳層正極的表面扭結(jié)和體部扭結(jié)。

與以往觀察到的O3/ O1轉(zhuǎn)化僅由脫鋰過(guò)程中的純剪切實(shí)現(xiàn)不同，作者首次表明電化學(xué)運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的機(jī)械彎曲也可以導(dǎo)致O3/O1轉(zhuǎn)化，這表明機(jī)械變形也可以在層狀正極材料的相變中發(fā)揮作用。

圖2. 機(jī)械變形引起的涉及O1相變的表面扭結(jié)形成

O3→O1的轉(zhuǎn)變不僅在彎曲帶中形成，而且在彎曲引起的扭結(jié)結(jié)構(gòu)中也形成，這表明應(yīng)力驅(qū)動(dòng)的相變是材料中廣泛存在的典型降解方式。此外，密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，脫鋰晶格中彎曲誘導(dǎo)的O3→O1相變?cè)谀芰可鲜怯欣摹?/span>

綜上所述，這項(xiàng)工作通過(guò)對(duì)層狀氧化物中機(jī)械變形誘導(dǎo)的相變提供新的見(jiàn)解，可能為下一代鋰離子電池的高鎳層狀正極的開(kāi)發(fā)和優(yōu)化提供有用的指導(dǎo)。

圖3. 表層和體層扭結(jié)的三維原子模型以及有無(wú)O3/O1相變的彎曲帶的能量學(xué)研究

Direct observation of chemomechanical stress-induced phase transformation in high-Ni layered cathodes for lithium-ion batteries. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.02.001

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