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非貴金屬基析氧反應（OER）電催化劑的低活性和低穩定性嚴重限制了其在各種電化學能量轉換系統中的實際應用。

基于此，德克薩斯大學奧斯汀分校的余桂華教授、中南大學賴延清教授、田忠良教授和周言根教授等人報道了一種防止局部酸性微環境形成、增強OER催化劑內在活性的總體策略，即產生高密度陽離子缺陷，與局部富堿環境耦合作為OER催化位點。

以LDH材料，特別是NiFe-LDH為例，其中先進的高無序NiFe-LDH（d-NiFe-LDH）在10 mA cm^?2電流密度下可提供170 mV的超低過電位，并具有出色的長期耐用性（超過900 h），是目前OER催化劑中性能最好的NiFe-LDH。

通過DFT計算，作者研究了d-NiFe-LDH上OER反應的機理。作者提出了LDHs的OER路徑為4個電化學步驟和一個基于LOM的非電化學O₂解吸步驟。

Fe摻入在增強活性和穩定性方面起著重要作用，作者提出了兩個相鄰的晶格氧鍵連接到Fe位點進行O-O耦合。作者還計算無缺陷、單陽離子缺陷和雙陽離子缺陷的NiFe-LDH模型上OER的每個基本步驟的吉布斯自由能，以了解d-NiFe-LDH的OER活性。

此外，無缺陷或單陽離子缺陷的NiFe-LDH上OER的速率決定步驟是O₂的析出，與其他報道的常規氫氧根的結果一致。形成陽離子缺陷特別是雙陽離子缺陷可以有效地降低O₂析出的能量，因為析出的O₂與無缺陷的3個金屬位點成鍵，單陽離子缺陷的2個金屬位點成鍵，極性缺陷的1個金屬位點成鍵。

結果表明，在無缺陷模型下，過電位從0.96 eV下降到雙陽離子缺陷模型下的0.47 eV。雙陽離子缺陷上的不同速率決定步驟可能是由于在O₂析出過程中金屬-氧鍵被破壞的較少。對于多陽離子缺陷，析出的O₂結合在一個金屬位點上，因此其速率決定步驟與雙陽離子缺陷相同，過電位極低。

High-Density Cationic Defects Coupling with Local Alkaline-Enriched Environment for Efficient and Stable Water Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202217815.

https://doi.org/10.1002/anie.202217815.

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Angew.：d-NiFe-LDH實現高效穩定的水氧化

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