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Nature子刊：外延生長硅基單原子催化劑應(yīng)用于可見光驅(qū)動合成氣制備

提高活性中心的分散性和光子的有效捕獲是光催化研究的重點(diǎn)。晶體硅在地球上儲量豐富，并且?guī)逗线m，但硅基光催化劑與金屬元素的結(jié)合由于硅的剛性晶體結(jié)構(gòu)和高的生成能量而具有挑戰(zhàn)性。

近日，中山大學(xué)楊振宇和蘇成勇等采用固相合成法制備了Co含量在0.4 wt%~3.4 wt%之間可調(diào)的硅基復(fù)合材料，并用多孔SiO₂作為催化劑載體(Co@Si SAC)。

具體而言，研究人員以CoSi₂結(jié)構(gòu)域?yàn)槟０澹ㄟ^原子外延促進(jìn)金剛石結(jié)構(gòu)晶體Si(c-Si)的原位生長；在高溫下CoSi₂結(jié)構(gòu)域分解期間Co原子能夠摻入c-Si晶格，聚集可以忽略不計(jì)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在光催化CO₂RR過程中，含有0.5 wt%Co的Co@Si光催化劑上CO和H₂的產(chǎn)率分別為4.72 mol g_Co^?1和4.43 mol g_Co^?1，分別比商業(yè)Co和Co₃O₄高10³-10⁴倍以上。在不加光敏劑的條件下，與無Co催化劑相比，Co@Si NC(即不含SiO₂載體)也表現(xiàn)出明顯的光催化活性，表明Co@Si光催化行為來源于摻Co的Si核。

此外，具有3.4 wt%Co的Co@Si催化劑表現(xiàn)出約1 0 mmol g^?1的CO轉(zhuǎn)化率，這可歸因于其相對較高的CO負(fù)載；照射6小時(shí)后，CO生成速率急劇下降，這可能是由于光敏劑在連續(xù)可見光照射下的分解。

基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員得出催化劑上的合成氣反應(yīng)過程：第一步，CO₂氣體被SiO₂的多孔結(jié)構(gòu)捕獲并轉(zhuǎn)化為吸收態(tài)(CO₂*)；其次，在可見光照射下，光敏劑[Ru(bpy)₃]²⁺被促進(jìn)到激發(fā)態(tài)([Ru (bpy)₃]²⁺*)；隨后，光生電子被轉(zhuǎn)移到Co@Si結(jié)構(gòu)域，并且空穴被TEOA淬滅使得[Ru(bpy)₃]²⁺再生；同時(shí)，CO₂*分別從CO@Si和溶液中捕獲電子和質(zhì)子，隨后轉(zhuǎn)化為形成COOH*中間體并最終形成CO，相當(dāng)數(shù)量的質(zhì)子最終在無鈷的c-Si面上還原以產(chǎn)生H₂。

Epitaxially Grown Silicon-based Single-atom Catalyst for Visible-light-driven Syngas Production. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37401-3

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Nature子刊：外延生長硅基單原子催化劑應(yīng)用于可見光驅(qū)動合成氣制備

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