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1. 胡勇勝/劉賓元/容曉暉Nature子刊: 合理設計拓撲聚合物電解質實現高壓全固態電池！

電池最新頂刊：胡勇勝、戴勝、侴術雷、余彥、黃云輝、尉海軍、劉志、曹安源等成果集錦！

聚環氧乙烷（PEO）基固態電解質被廣泛認為是下一代鋰和鈉金屬電池的有希望候選者，但包括低抗氧化性和陽離子遷移數在內的幾個挑戰阻礙了其廣泛應用。

圖1. 這項工作的設計原則

在此，中科院物理所胡勇勝研究員、容曉暉研究員及河北工業大學劉賓元教授等人提出了一種自上而下的設計概念，通過原子轉移自由基聚合（ATRP）設計和合成了一種定義明確的21臂含氟聚合物（21-β-CD-g-PTFEMA）。該聚合物以具有21個羥基的β-環糊精（β-CD）作為“核”，以聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）作為“臂”。作者采用傳統的溶液鑄造技術基于該聚合物和PEO制備了含氟大分子全固態聚合物電解質（FMC-ASPE），并通過正交試驗法確定了FMC-ASPE的最佳組成。作者揭示了21-β-CD-g-PTFEMA與PEO之間超分子自組裝的形成及其影響，顯著提高了高壓穩定性和轉移數（t_Li⁺ = 0.88），從而抑制了正極側副反應和Li金屬側的枝晶生長。因此，制備的FMC-ASPE具有較高的離子電導率、韌性（比PEO-ASPE高2.7倍）和熱穩定性。

圖2. FMC-ASPE-Li膜中的相互作用示意圖

通過多種物理化學和理論表征，作者確定定制的超分子鍵和多臂拓撲結構是改善電化學性能的主要因素。因此，平均放電電壓約為 3.7 V的高壓LiMn_0.6Fe_0.4PO₄(LMFP)|FMC-ASPE-Li|Li電池（70 mA g^-1, 2.5~4.2 V, 70 °C）200次循環后表現出91% 的容量保持率，SC-NMC811|FMC-ASPE-Li|Li電池（80 mA g^-1, 2.7~4.2 V, 70 °C）100次循環后表現出87%的容量保持率，使用FMC-ASPE-Na的全固態鈉金屬電池也發現了類似的改進。甚至，LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池（設計容量為2.8 mAh）在42 mA g^-1、70 °C下200次循環后表現出~2.47 mAh的容量，平均CE為~99.4%。總之，這項工作不僅豐富了用于下一代儲能技術的多功能ASPE庫，而且還為構建特定領域和高功能材料系統的巧妙設計理念做出了貢獻。

圖3. LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池的電化學性能

Rational design of a topological polymeric solid electrolyte for high-performance all-solid-state alkali metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31792-5

2. 戴勝教授AEM: 新型鋰電負極Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄的快充性能研究

Wadsley-Roth相鈮酸鹽是很有前途的鋰離子電池負極材料，但其固有的絕緣特性而導致的低電導率問題仍然限制了其倍率性能。

在此，美國田納西大學/橡樹嶺國家實驗室戴勝教授等人首次通過離子熱合成輔助摻雜策略輕松制備了一種具有Wadsley-Roth相的新型摻雜Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄（MWNO）材料。該合成策略主要基于成熟的非水解溶膠-凝膠工藝，具有出色的簡單性、安全性和多功能性，同時利用離子液體作為多孔結構導向模板和溶劑。作者通過中子粉末衍射和像差校正掃描透射電子顯微鏡對MWNO的詳細晶體結構進行了表征，揭示了Mo⁶⁺-摻雜劑在t1四面體位點的完全占據。在半電池中，MWNO表現出增強的快速充電能力，MWNO分別在20和50 C的倍率下實現了高達190.9和154.5 mAh g^-1的可逆容量。即使在100 C的極高充電倍率下，MWNO 仍可提供 92.0 mAh g^-1的高可逆容量。

圖1. 深入研究MWNO電極的Li⁺擴散率和存儲機理

通過紫外-可見漫反射光譜、DFT計算和電化學阻抗譜表征，作者研究了性能改善的原因，證明帶隙變窄提高了MWNO的電導率。此外，原位XRD表明MWNO在電化學反應過程中表現出典型的基于固溶體相轉換的Li⁺嵌入/脫嵌機制并具有可逆的結構演化。由于Mo⁶⁺/W⁶⁺摻雜效應，MWNO的鋰離子擴散率提高，這一點通過恒電流間歇滴定技術和DFT計算得到證實。憑借同時增強的導電性和鋰離子擴散性，MWNO在與LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極耦合的全電池中成功展示了其快速充電能力和實用性。該全電池在10 C條件下提供 119.7 mAh g^-1的初始循環比容量，并在1000次循環中表現出80.4%的合理容量保持率。總之，這項工作說明了離子熱合成在儲能材料中的潛力，并提供了對改善材料電化學性能的摻雜效應的機理理解。

圖2. LNMO-MWNO全電池的電化學性能研究

Insight into the Fast-Rechargeability of a Novel Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄ Anode Material for High-Performance Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200519

3. 侴術雷/曹余良等AEM: 親鈉Mg晶種+NaF保護層協同穩定Na負極！

鈉金屬電池因其高能量密度、低氧化還原電位和便宜的材料價格而被認為是下一代儲能設備的有希望的候選者。然而，鈉金屬負極通常表現出臭名昭著的問題，包括界面逐漸變厚導致鈉流失和鈉金屬枝晶生長造成的安全隱患等。

在此，溫州大學侴術雷教授、武漢大學曹余良教授及澳大利亞伍倫貢大學吳超、王云曉等人報道了一種通過水熱組裝和熱還原制備由生長在還原氧化石墨烯（RGO）氣凝膠基底（MgF₂@RGO）上的MgF₂納米晶體組成的輕質氣凝膠的簡單方法，并將其作為Na金屬負極的多功能主體材料。研究表明，具有3D導電骨架和豐富多孔結構的氣凝膠結構降低了局部電流密度，并提供了相互連接的空隙空間以適應金屬鈉的沉積。此外，MgF₂組分在實現非枝晶和高度可逆的Na電鍍/剝離方面起著關鍵作用。在第一次鍍鈉的初始階段，MgF₂納米晶體可以轉化為 Mg（成核位點）和NaF（固體電解質界面）：一方面，Mg親鈉晶種保證了均勻的Na成核和生長。同時，富含NaF的保護層會在電鍍/剝離循環中演變，從而抑制Na枝晶生長并防止電解液持續耗盡。

圖1. MgF₂ @RGO氣凝膠作為主體材料的工作機理

因此，由于協同效應，MgF₂ @RGO氣凝膠可作為多功能主體來調節金屬Na的均勻沉積，使Na負極具有高度穩定的循環穩定性。Na/MgF₂@RGO負極在1 mA cm^-2下可提供約500小時和2 mA cm^-2下約300小時的穩定循環，這均優于基于裸銅和RGO主體的Na金屬負極。形態演變證實，金屬Na負極與MgF₂@RGO氣凝膠的結合抑制了粒狀Na的形成和枝晶生長。此外，與Na/RGO負極相比，具有Na/MgF₂@RGO負極的全電池具有更高的倍率性能與長循環壽命，在1 C下穩定循環200次循環后具有91.3% 的高容量保持率，驗證了該氣凝膠主體的實際應用可行性。總之，這種基于協同效應的主體材料設計概念可有效實現穩定的Na金屬負極，為未來高能鈉金屬電池的發展提供了啟示。

圖2. 基于Na/MgF₂@RGO負極的鈉金屬全電池性能

In Situ Plating of Mg Sodiophilic Seeds and Evolving Sodium Fluoride Protective Layers for Superior Sodium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200990

4. 余彥/繆月娥Adv. Sci.: 通用的紡絲-配位策略實現高性能3D打印鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池的實際應用仍然受到三個主要問題的阻礙，包括硫和硫化鋰、中間體多硫化鋰（LiPSs）溶解產生的嚴重穿梭效應及硫正極在循環過程中的巨大體積膨脹。研究表明，構建過渡金屬和碳納米材料之間的緊密耦合是實現LiPSs強固定化的有效手段。

在此，中國科學技術大學余彥教授、東華大學繆月娥副研究員等人報道了構建連續金屬-氮-碳（M-N-C，M=Co，Fe，Ni）異質界面的通用紡絲-配位策略。具體而言，作者以靜電紡絲一維多孔纖維為模板、原位聚合的聚多巴胺（PDA）為界面配位連接體，通過簡單的碳化處理將金屬納米顆粒與氮摻雜多孔碳纖維共價鍵合（表示為M/M-N@NPCF）。得益于PDA對纖維模板和金屬離子的優異粘附性和強配位性，該合成方法具有高度通用性，可將各種金屬納米顆粒摻入一維碳纖維上形成連續的金屬-氮-碳異質界面。然后，有效的M-N-C橋鍵可控制異質界面處的電子重新分布，并誘導電子從金屬納米顆粒有效轉移到NPCF骨架，從而通過路易斯酸堿相互作用緊密錨定LiPS。同時，嵌入NPCF骨架中的大量金屬納米顆粒可作為電催化劑觸發LiPSs的快速轉化，進一步提高硫的利用率。

圖1. Co/Co-N@NPCF雜化物對LiPSs的錨定機制

作為概念驗證，作為硫主體的Co/Co-N@NPCF雜化物在2.0 C下表現出781 mAh g^-1的優異倍率性能。此外，Co/Co-N@NPCF-S電極在0.2 C下300次循環后容量保持率達90.4%，表現出優異的循環穩定性。更令人印象深刻的是，3D打印的Co/Co-N@NPCF-S電極實現了更高的硫負載量和增強的電子/離子傳輸，在7.1 mg cm^-2的高硫負載、貧電解液條件下以0.2 C倍率穩定運行超過80個循環后仍能提供6.4 mAh cm^-2的出色面積容量。該電極的優異性能不僅是由于3D打印的分級多孔和導電性增強的電子/離子傳輸動力學框架，雜化物中嵌入的Co納米顆粒和Co-N-C異質界面也做出了突出貢獻。總之，在這項工作中獲得的對強耦合連續異質界面的見解為合理設計Li-S系統中的主體材料鋪平了道路。

圖2. 3D打印的Co/Co-N@NPCF-S電極性能

A Universal Spinning-Coordinating Strategy to Construct Continuous Metal–Nitrogen–Carbon Heterointerface with Boosted Lithium Polysulfides Immobilization for 3D-Printed Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203181

5. 黃云輝/孫琪真/李真Adv. Sci.:光纖傳感器解析無負極鋰金屬電池的容量衰減

由于零過量鋰，無負極鋰金屬電池（AFLMB）可提供比傳統鋰金屬電池高得多的能量密度。然而，AFLMB易遭受容量快速損失和壽命短的問題。監測和分析 AFLMB的容量衰減對其未來的應用非常重要，而其中監測和區分不可逆/可逆體積膨脹是關鍵。

在此，華中科技大學黃云輝教授、孫琪真教授及李真教授等人開發了一種原位光纖傳感器衍生監測技術，以實現基于LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂（NMC532）的AFLMB 在全生命周期內的應變演化及其operando解碼。通過將光纖布拉格光柵（FBG）傳感器連接到多層無負極軟包電池的表面，成功地監測了電池的應變演變并與其電化學特性相關聯。此外，應變演化的operando解碼是在多種表征方法的幫助下實現的，包括SEM和超聲成像。結果顯示，應變信號隨電壓擺動。這意味著表面應變與荷電狀態（SOC）密切相關，為監測電池的SOC提供了新的策略。值得注意的是，應變在放電結束前達到最低值并隨后增加。這歸因于無負極電池的特性：厚SEI呈現出多孔和剛性結構，不會隨著鋰剝離而收縮。相反，NMC532材料隨著鋰的嵌入而膨脹，引起應變信號的增加。

圖1. FBG傳感器監測電池電化學循環和應變信號

電池的可逆性和不可逆性體積膨脹與容量衰減密切相關，表面應變可有效表征體積膨脹的影響。應變演化最小值代表SEI和死鋰引起的累積體積，在每次循環后都有增加的趨勢。這說明鋰與電解液的無休止反應不僅產生死鋰，而且使SEI變厚，導致活性鋰的損失和軟包電池不可逆的體積膨脹。作者基于SEM表征分析了電極的形態變化表明，隨著SEI和死鋰的積累，整個軟包電池變得更厚，這種現象與每個循環中最小應變的增加是一致的。最后，作者揭示了表面應變變化與容量衰減之間的關系，即活性鋰損失引起的表面應變波動幅度下降是完全失效的先行指標。因此，這項研究所提出的傳感技術具有出色的多路復用能力，可被視為下一代電池管理系統中容量衰減分析的基本單元。

圖2. 電極的形態變化及與容量衰減的聯系

Operando Decoding of Surface Strain in Anode-Free Lithium Metal Batteries via Optical Fiber Sensor, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203247

6. 尉海軍/張旭AFM: 基于功能性高分子膜保護實現的高壓穩定鋁硫電池

考慮到S和Al的高容量、低成本和高安全性，可充電Al-S電池是一種有價值的儲能系統。然而大多數報道的Al-S電池是由S的可逆還原驅動的，它僅提供低放電電壓（≈0.4~1.0 V）且在室溫下具有較大的電壓滯后。因此，提高Al-S化學放電電壓以最終提高能量密度具有很高的研究價值。

在此，北京工業大學尉海軍教授、張旭副教授等人通過采用S的可逆電化學氧化開發了一種高壓Al-S電池，放電電壓可達約1.8 V。具體而言，基于S可逆電化學氧化的Al-S電池是以N摻雜分級多孔碳（S@HPCK, 50wt% S）包裹的元素S為正極、鋁箔為負極、低成本AlCl₃/乙酰胺（AlCl3/AcA=1.3/1）深共晶溶劑為電解質，在Swagelok電池配置中組裝而成的。此外，S的氧化可與S的還原相結合越過S⁰態從而實現多電子轉換，使Al-S電池能夠提供2213 mAh g^-1的高放電容量。作者基于液敏四極桿飛行時間質譜（QTof-MS）研究表明，S⁰在Al-S電池的充電過程中經歷了多種氧化途徑，其中S¹⁺產物的形成占主導地位，即液相S₂Cl₂是主要的氧化產物。

圖1. 基于QTof-MS鑒定電化學氧化產物

由于液相S₂Cl₂很容易在電池內部擴散，因此有必要抑制其擴散以優化Al-S電池的電化學穩定性。為此，作者用原位制造的聚丙烯酰胺膜對電池的鋁箔負極進行了改性，該膜浸潤了≈50 wt.% 的AlCl₃/AcA電解液。研究表明，該功能性聚合物膜可抑制不需要的電解液反應，從而限制氯化硫的穿梭并穩定Al負極以防止降解。因此，該聚合物膜大大提高了Al-S電池容量且增強了電池的電化學穩定性。在30 wt.% S復合正極材料的情況下，具有膜保護的電池在1.0 A g^-1時可實現861 mAh g^-1的最大放電容量，甚至可穩定運行490個循環且在50次、200次循環后仍分別保持92.1% 和79.0% 的容量保持率。總之，這項研究展示的Al-S 系統的電化學為S基高能量密度二次電池的開發提供了重要的見解。

圖2. 基于聚合物膜保護的Al-S電池電化學性能

High-Voltage Aluminium-Sulfur Batteries with Functional Polymer Membrane, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205562

7. 劉志/陳勝利/彭章泉AFM: 基于NaOH的高穩定性全固態Na-O₂/H₂O電池

可充電全固態Na-O₂電池具有較高的理論比能量、安全性、電化學穩定性和豐富的鈉資源，是下一代儲能裝置最有希望的候選者之一。然而，目前全固態Na-O₂電池的實際應用仍然受到界面電阻低、能量效率低和循環壽命差的限制。

在此，中科院上海微系統與信息技術研究所/上海科技大學劉志教授、武漢大學陳勝利教授及中科院大連化物所彭章泉研究員等人構建了一種可充電全固態 Na-O₂/H₂O電池，可在某些潮濕氧氣環境下催化和精確控制放電產物。與以往的非水系Na-O₂電池和混合型Na-空氣電池的結構不同，這種全固態電池僅由三部分構成：純金屬鈉作為負極，定制的銀-聚合物復合材料（SPC）作為正極，穩定的Na-β”-Al₂O₃陶瓷作為電解質，不含任何添加劑或液體電解質。在80 °C、 ≈7% 相對濕度（RH）條件下，該電池可循環使用100次以上，過電位低（第100次循環時約為75 mV）且往返效率高（第100次循環時>97%）。作者基于原位拉曼、DEMS、XRD及EDS表征表明，NaOH是唯一的放電產物，它是通過直接的四電子氧還原反應形成的。

圖1. 全固態Na-O₂/H₂O電池的組成及性能

了解Na-O₂/H₂O電池在適度潮濕的O₂環境下發生的反應機理和路線對于開發高性能和長壽命的Na-O₂電池至關重要，DFT結果證實Ag催化劑可有效降低NaOH分解的反應勢壘，這是電池中低過電位的關鍵步驟。在O₂中添加H₂O有助于調節Ag表面的放電產物，甚至降低全固態Na-O₂/H₂O電池的充電過電位。此外，這種新型電池還為了解正極和固態電解質在潮濕條件下的穩定性提供了新的見解。作者希望這些在理解電池中發生的反應及該研究發現的科學進展能夠鼓勵對不同環境下的Na-O₂/H₂O電池的進一步研究。盡管實際應用中仍然存在許多重大挑戰，但NaOH基Na-O₂/H₂O電池的電化學性能、柔性和穩定性的潛在優勢賦予了其實際適用性，并證明了在該方向上的持續研究努力的合理性。

圖2. DFT計算Ag上的放電過程的自由能

A Highly Stable All-Solid-State Na-O₂/H₂O Battery with Low Overpotential Based on Sodium Hydroxide, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202518

8. 北大曹安源Mater. Today: 結構優化的CNT海綿作為高性能鋰氧電池正極

鋰氧（Li-O₂）電池有望實現超高能量密度，但應用的關鍵障礙之一是在循環過程中，特別是在高倍率下，由于氧化還原動力學緩慢及正極內過高過電位下的嚴重寄生反應，性能會迅速衰減。

為解決上述挑戰，北京大學曹安源教授等人應用集體策略來優化基于獨立的高度多孔碳納米管（CNT）海綿正極的微觀結構、電化學行為并顯著提高Li-O₂電池的整體性能，尤其是循環壽命和倍率性能。CNT海綿具有作為有前途的Li-O₂電池正極的幾個優點，包括重量輕、高導電性、開孔等。特別是，作者在此基礎上開發了一系列結構工程方法：（1）定制放電產物形態（選擇RuO₂催化劑進行演示）用于抑制極化，（2）控制海綿壓縮實現高質量負載以促進高倍率循環，（3）梯度電解質浸入以合理利用其內部多孔空間進行有效多相傳輸，及（4）通過水處理進行簡單但有效的再生。這4種方法針對Li-O₂電池正極中電化學行為的不同方面，因此構成了克服該領域挑戰的互補和綜合策略。

圖1. 高性能CNT海綿基Li-O₂正極的策略

因此，優化后的CNT海綿基Li-O₂正極性能遠優于先前報道的電極，尤其是在高電流密度下的整個超長循環壽命中的電化學穩定性（0.5 mA cm^-2下1423次循環，可維持約4個月的連續放電-充電操作）。除了20.2 mAh cm^-2的面積容量外，這種整體性能還沒有在最近開發的3D金屬泡沫或碳基Li-O₂電池相關正極中實現。此外，作者證明這種CNT海綿正極可通過水處理簡單地再生，使其延長500 次循環且性能幾乎恢復。該海綿正極還可與其他方法相結合以進一步優化整個電池配置，例如引入電解液添加劑和鋰負極保護等。總之，這項研究提出的策略具有通用性，適用于更多的3D獨立多孔電極和各種新興的堿金屬-氣體電池，從而開發低成本、高能量/功率和實用的儲能系統。

圖2. 該工作與之前報道的高性能Li-O₂電池性能對比

Compressible, gradient-immersion, regenerable carbon nanotube sponges as high-performance lithium–oxygen battery cathodes, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.07.005

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