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富鋰錳基正極材料（LLMO）被認為是實現高能量密度鋰離子電池有希望的候選者。然而，嚴重的結構劣化和容量衰減阻礙了它們的大規模應用。

圖1. LLZAO@LLMO的表面分析

哈爾濱工業大學慈立杰、李德平等提出了一種創新的電化學補鋰策略，以抑制富鋰錳基正極的結構塌陷并提高其循環穩定性。

具體而言，作者展示了一種創新的石榴石型固態電解質策略，即在LLMO初級顆粒表面上原位生長以構建多點緊密接觸結構。此外，提出了一種通過電化學鋰補充從富鋰石榴石型電解質到LLMO的正極“自我修復”過程，這得到了鋰濃度梯度的支持。

由于鋰離子的補充過程，減輕了TM離子向鋰層的遷移，而這是不可逆相變的根源。因此，尖晶石相的含量減少了，整體結構得到了很好的修復。

圖2. 電化學性能研究

因此，在1.0 C（1.0 C=200 mA g^-1）的300次循環后，收獲了95.7%的容量保持率，以及在5.0 C的穩定循環，放電容量為136.9 mAh g^-1。

此外，這項工作對鋰離子在精心制備的正極中的遷移行為進行了深入的闡述，并揭示了擴散動力學和LLZAO之間的相關性。

簡而言之，該工作不僅說明了LLMO的創新改性，而且還獲得了對鋰離子補充過程的深入了解。此外，作者闡明了構建高循環穩定性富鋰正極材料的通用策略。

圖3. 相變的機制和補鋰過程

A Structure Self-Healing Li-Rich Cathode Achieved by Lithium Supplement of Li-Rich LLZO Coating. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214775

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?哈工大慈立杰/李德平AFM：富鋰LLZO涂層補鋰實現結構自愈性富鋰正極

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