具有高供體數(shù)(DN)的鹽陰離子通過誘導(dǎo)三維(3D)Li2S的生長,使鋰硫(Li-S)電池中硫的利用率很高。然而,它們與鋰金屬電極的兼容性不足,限制了其循環(huán)穩(wěn)定性。
圖1. 理論計(jì)算及電解質(zhì)鹽的選擇
韓國科學(xué)技術(shù)院Hee-Tak Kim等提出了一類新的鹽陰離子–硫氰酸鹽(SCN-),它具有電子供體和受體的Janus特性。
其中,電子不足的碳原子和電子豐富的氮和硫原子分別提供高受體數(shù)(AN)和高DN功能。由于SCN-的強(qiáng)Li+配位以及SCN-與多硫化物陰離子的直接作用,LiSCN電解液具有非常高的多硫化鋰溶解度。
這種電解液能誘導(dǎo)三維Li2S的形成,并改善正極鈍化,甚至比典型的高DN陰離子Br-更強(qiáng)。此外,SCN-在鋰金屬電極的表面形成了富含Li3N的穩(wěn)定SEI層,實(shí)現(xiàn)了高度兼容性。
圖2. 采用不同電解液的放電行為、Li2S沉積形態(tài)和Li2S生長模式
因此,采用LiSCN電解液的Li-S電池顯示出高電流密度的運(yùn)行(2.54 mA cm-2),并實(shí)現(xiàn)了高放電容量(1133 mAh g-1)和延長的循環(huán)壽命(100次)。
總體而言,采用這項(xiàng)工作提出的溶解化學(xué)方法的Li-S電池表現(xiàn)出抑制的電極鈍化、高電流密度運(yùn)行和優(yōu)異的鋰金屬穩(wěn)定性,為為推進(jìn)Li-S電池的發(fā)展提供了一條新的途徑。
圖3. 鋰硫全電池性能
Confronting Sulfur Electrode Passivation and Li Metal Electrode Degradation in Lithium-Sulfur Batteries Using Thiocyanate Anion. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301006
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