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? Nature子刊：打破常規機制！Rh摻雜RuO2實現高效酸性析氧!

析氧反應(OER)在能量轉換裝置中無疑扮演著至關重要的角色，包括電解水制氫以及金屬-空氣電池等。作為一個關鍵的半反應，OER需要更高的能量來克服由于四電子轉移而導致的動力學能壘。此外，與在堿性介質中相比，酸性介質下的電化學水分解過程中具有更高的反應速率、更少的副反應等優勢，因此，制備在酸性介質中具有高活性、高穩定性且低成本的OER電催化劑具有重要的意義。

基于此，中國科學院大連化學物理研究所肖建平和吳忠帥(共同通訊)等人報道了一種Rh摻雜和表面氧空位(O_V)的協同策略，通過Rh-RuO₂的Ru-O-Rh活性位點精確調控非常規的OER反應路徑，并且同時提高了催化劑的本征活性和穩定性。

為了證明Rh摻雜以及富O_V的催化優勢，本文在O₂飽和的0.5 M H₂SO₄電解質中測試了Rh-RuO₂/G的OER性能。根據線性掃描伏安曲線可以看出，Rh-RuO₂/G催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位(η₁₀)僅為161 mV，低于RuO₂/G(203 mV)和商業RuO₂(297 mV)，說明催化劑的缺陷和Ru-O-Rh活性中心有利于催化劑在酸性介質下表現出優異的OER性能。

此外，本文制備的Rh-RuO₂/G在100 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為214 mV，這表明其具有實際應用的潛力。此外，Rh-RuO₂/G的Tafel斜率約為45.8 mV dec^-1，小于RuO₂/G(57.5 mV dec^-1)，甚至小于基準RuO₂(60.4 mV dec^-1)，如此低的Tafel斜率值表明了Rh-RuO₂/G具有快速動力學優點。

更重要的是，在300 mV的過電位下，Rh-RuO₂/G的轉換頻率(TOF)值為1.74 O₂ s^-1，這比大多數報道的催化劑要高得多。為了驗證Rh-RuO₂/G是否具有實用性，本文還在酸性介質中通過雙電極體系進行全水解測試，其中Rh-RuO₂/G作為陽極，Pt/C作為陰極。

值得注意的是，在電流密度為10 mA cm^-2時，全水解的極化曲線表現出1.42 V的低電壓并保持相當穩定的性能。令人驚喜的是，Rh-RuO₂/G除了在酸性介質中具有優異的OER性能外，在電壓為1.45 V時，在堿性電解質中也表現出令人滿意的全水解催化性能，顯著優于RuO₂/G和商業RuO₂。結合以上測試結果表明，本文制備的Rh-RuO₂/G催化劑具有優異的催化性能。

本文展示了一種Rh摻雜和表面氧空位的協同調節策略，以穩定RuO₂催化劑的低價Ru，從而使得催化劑在惡劣的酸性介質中遵循一種LOM-OVSM途徑，這也使得催化劑表現出令人滿意的OER活性和穩定性。更重要的是，本文還通過密度泛函理論(DFT)計算揭示了具有缺陷的Ru-O-Rh位點誘導了LOM-OVSM機制，使得催化劑具有非凡的活性和穩定性。

根據DFT計算的自由能可以發現，在無缺陷的RuO₂和有缺陷的RuO₂表面，^*OOH的形成限制了催化劑的整體活性，而缺陷Rh-RuO₂的電位決定步驟是Rh摻雜和O_V協同作用下^*O(0.34 eV)的形成，這打破了傳統RuO₂體系的吸附演化機制的限制反應能壘(^*OOH)。

此外，本文還通過準原位等表征技術，證實可逆氧空位的存在提高了催化劑在工作電位下的本征活性和晶體結構穩定性。總之，這項工作為設計高性能酸性OER催化劑提供了新的靈感，并為催化劑的實際應用提供了深入的機理分析。

Unraveling Oxygen Vacancy Site Mechanism of Rh-doped RuO2 Catalyst for Long-Lasting Acidic Water Oxidation, Nature Communications, 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37008-8.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37008-8.

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Nature子刊：打破常規機制！Rh摻雜RuO2實現高效酸性析氧!

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