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北大曹安源Mater. Today: 結(jié)構(gòu)優(yōu)化的CNT海綿作為高性能鋰氧電池正極

鋰氧（Li-O₂）電池有望實(shí)現(xiàn)超高能量密度，但應(yīng)用的關(guān)鍵障礙之一是在循環(huán)過程中，特別是在高倍率下，由于氧化還原動力學(xué)緩慢及正極內(nèi)過高過電位下的嚴(yán)重寄生反應(yīng)，性能會迅速衰減。

為解決上述挑戰(zhàn)，北京大學(xué)曹安源教授等人應(yīng)用集體策略來優(yōu)化基于獨(dú)立的高度多孔碳納米管（CNT）海綿正極的微觀結(jié)構(gòu)、電化學(xué)行為并顯著提高Li-O₂電池的整體性能，尤其是循環(huán)壽命和倍率性能。CNT海綿具有作為有前途的Li-O₂電池正極的幾個優(yōu)點(diǎn)，包括重量輕、高導(dǎo)電性、開孔等。特別是，作者在此基礎(chǔ)上開發(fā)了一系列結(jié)構(gòu)工程方法：

（1）定制放電產(chǎn)物形態(tài)（選擇RuO₂催化劑進(jìn)行演示）用于抑制極化，

（2）控制海綿壓縮實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量負(fù)載以促進(jìn)高倍率循環(huán)，

（3）梯度電解質(zhì)浸入以合理利用其內(nèi)部多孔空間進(jìn)行有效多相傳輸，

（4）通過水處理進(jìn)行簡單但有效的再生。這4種方法針對Li-O₂電池正極中電化學(xué)行為的不同方面，因此構(gòu)成了克服該領(lǐng)域挑戰(zhàn)的互補(bǔ)和綜合策略。

圖1. 高性能CNT海綿基Li-O₂正極的策略

因此，優(yōu)化后的CNT海綿基Li-O₂正極性能遠(yuǎn)優(yōu)于先前報(bào)道的電極，尤其是在高電流密度下的整個超長循環(huán)壽命中的電化學(xué)穩(wěn)定性（0.5 mA cm^-2下1423次循環(huán)，可維持約4個月的連續(xù)放電-充電操作）。除了20.2 mAh cm^-2的面積容量外，這種整體性能還沒有在最近開發(fā)的3D金屬泡沫或碳基Li-O₂電池相關(guān)正極中實(shí)現(xiàn)。

此外，作者證明這種CNT海綿正極可通過水處理簡單地再生，使其延長500 次循環(huán)且性能幾乎恢復(fù)。該海綿正極還可與其他方法相結(jié)合以進(jìn)一步優(yōu)化整個電池配置，例如引入電解液添加劑和鋰負(fù)極保護(hù)等。總之，這項(xiàng)研究提出的策略具有通用性，適用于更多的3D獨(dú)立多孔電極和各種新興的堿金屬-氣體電池，從而開發(fā)低成本、高能量/功率和實(shí)用的儲能系統(tǒng)。

圖2. 該工作與之前報(bào)道的高性能Li-O₂電池性能對比

Compressible, gradient-immersion, regenerable carbon nanotube sponges as high-performance lithium–oxygen battery cathodes, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.07.005

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