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?孫學(xué)良/王建濤等AFM：電子電導(dǎo)率對(duì)低溫鹵化物基全固態(tài)電池的關(guān)鍵作用！

鹵化物固態(tài)電池（SSB）因其離子電導(dǎo)率高、與正極相容性好等突出優(yōu)勢(shì)而顯示出無與倫比的應(yīng)用潛力。然而，在冰點(diǎn)溫度下運(yùn)行鹵化物SSB面臨著巨大挑戰(zhàn)，并且潛在的降解機(jī)制尚不清楚。

西安大略大學(xué)孫學(xué)良、多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh、國聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院有限責(zé)任公司王建濤等通過在復(fù)合正極中設(shè)計(jì)不同的添加劑，研究了低溫鹵化物SSB中電子電導(dǎo)率的影響。

圖1. LIC-SSE與不同添加劑在-10 °C下的電化學(xué)穩(wěn)定性

具體而言，這項(xiàng)工作通過設(shè)計(jì)具有不同電子電導(dǎo)率的添加劑來控制鹵化物SSB正極層的電子電導(dǎo)率，其中碳納米管(CNT)作為導(dǎo)電添加劑，而聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)則表現(xiàn)出半導(dǎo)體特性。結(jié)果表明，含添加劑的鹵化物電解質(zhì) (Li₃InCl₆，LIC)的電化學(xué)穩(wěn)定性受到電子導(dǎo)電程度以及環(huán)境工作溫度的顯著影響。

在室溫下，可以檢測(cè)到LIC-SSE的副產(chǎn)物，盡管分解程度遠(yuǎn)低于硫化物SSE。但添加有CNT的LIC在-10和-30 °C下表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。原因在于高電子電導(dǎo)率顯著改善了電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，這對(duì)于低溫下的電化學(xué)性能至關(guān)重要。例如，以CNT為添加劑的LIC-SSB在-10 °C下表現(xiàn)出最佳的倍率能力，在0.6 C下的容量為77.6 mAh g^-1，并且表現(xiàn)出令人印象深刻的長期循環(huán)穩(wěn)定性，經(jīng)過300次循環(huán)后容量保持率為89.2%。

圖2. 添加劑對(duì)-10℃下SSBs電化學(xué)性能的影響

X射線吸收光譜（XAS）和XPS結(jié)果表明，具有高電子電導(dǎo)率的SSB在-10°C循環(huán)后具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)和界面穩(wěn)定性。因此，正極層中的電子導(dǎo)電性對(duì)于鹵化物基SSBs在低溫下的性能至關(guān)重要，在將導(dǎo)電添加劑控制在適度水平后，也可以提高室溫下的性能。

此外，與采用某一種添加劑、不同量改變電子電導(dǎo)率的策略相比，不同電子電導(dǎo)率的不同添加劑的應(yīng)用為不同的SSB系統(tǒng)提供了更廣泛的選擇。這項(xiàng)工作開啟了對(duì)低溫SSB的洞察，并為未來高性能全氣候SSB的設(shè)計(jì)提供了有價(jià)值的指導(dǎo)。

圖3. 復(fù)合正極在-10°C循環(huán)后的界面穩(wěn)定性

Regulating Electronic Conductivity at Cathode Interface for Low-Temperature Halide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205594

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