由于高離子傳導(dǎo)性，石榴石型Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZ）電解質(zhì)一直是高性能固態(tài)電池有希望的候選者，而它的應(yīng)用卻受到界面問(wèn)題的阻礙。盡管利用功能性涂層和熔融鋰有效地解決了LLZ與鋰金屬的界面相容性問(wèn)題，但它帶來(lái)了高成本、高危險(xiǎn)性和結(jié)構(gòu)破壞等問(wèn)題。

圖1. RT-MCL的作用及優(yōu)勢(shì)

北京理工大學(xué)陳人杰等引入了一種新的冷粘接策略來(lái)構(gòu)建作為L(zhǎng)LZ/Li中間相的混合導(dǎo)電層（MCL）。這種新的方法是基于預(yù)先沉積的InN層和鋰金屬負(fù)極在室溫下的原位轉(zhuǎn)換反應(yīng)。

室溫下形成的MCL（RT-MCL）不僅改善了LLZ/Li界面的接觸，實(shí)現(xiàn)了均勻的鋰離子流量分布，誘導(dǎo)了均勻的Li沉積，而且還減少了界面的副反應(yīng)，穩(wěn)定了LLZ/Li界面，保護(hù)了LLZ的體結(jié)構(gòu)。

更重要的是，這種原位冷鍵合策略可以在室溫下實(shí)現(xiàn)LLZ與Li的鍵合，避免了常用的熔融Li在高溫下形成MCL（HT-MCL）。與使用熔融Li相比，在室溫下使用固體Li可以有效消除高溫下處理Li的安全問(wèn)題，提高樣品制備的可操作性，降低能耗，為保持LLZ的界面穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)完整性做出突出貢獻(xiàn)。

圖2. 電化學(xué)性能研究

結(jié)果，基于RT-MCL-LLZ的對(duì)稱鋰電池的臨界電流密度（CCD）高達(dá)1.8 mA cm^-2，并且電池顯示出穩(wěn)定的循環(huán)性能和在0.5 mA cm^-2下超過(guò)2000小時(shí)的小滯后電壓。此外，Li/RT-MCL-LLZ/LiFePO₄全電池在室溫下0.2C（1C=170 mAh g^-1）條件下循環(huán)100次后，保持了高度可逆的容量（>160 mAh g^-1）。

這些優(yōu)異的電化學(xué)性能表明，通過(guò)冷接構(gòu)建的RT-MCL對(duì)于優(yōu)化LLZ電解質(zhì)和鋰金屬負(fù)極之間的界面結(jié)合性具有顯著的效果。

圖3. 循環(huán)后RT-MCL-LLZ電解質(zhì)的表征

Constructing uniform and stable mixed conductive layer to stabilize the solid-state electrolyte/Li interface by cold bonding at mild conditions. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212096