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研究背景

在各種電池系統中，可充電鋰空電池具有超高的理論能量密度（3458 Wh kg^?1）、開放式結構和低制造成本，因此在儲能裝置中具有應用前景。與常規液體系統相比，使用不可燃固態電解質的固態Li-O₂電池（SSLOB）的前景更大。但是SSLOB在循環過程中具有很高的過電勢，這給高效陰極催化劑層的結構設計帶來了巨大的挑戰。

SSLOB的催化性質取決于催化劑和催化劑界面反應物的局部濃度。對于SSLOB，沒有液體系統中可溶性氧的情況，這消除了活性位點的氧濃度梯度，從而減輕了傳質的限制。同時，SSLOB的氧氣直接擴散到催化劑表面也避免了可溶性氧濃度隨溫度的變化，有利于其在各種溫度下的應用。

然而，固態陰極（SSC）中固態電解質和催化劑的直接物理混合，會形成不均勻的鋰離子傳導路徑。因此，設計的SSC不僅需要促進氧析出和氧還原，還需要有良好的離子/電子通道。盡管此前催化劑的設計取得了一定進展，但在微/納米尺度上調整與電解質的接觸仍然非常具有挑戰性。

研究成果

近日，哈爾濱工業大學王家鈞教授和孔凡鵬助理教授等人在Science Advances上發表最新成果，Tailoring electronic-ionic local environment for solid-state Li-O₂ battery by engineering crystal structure，通過晶體結構工程調整了局部的電子-離子環境，來實現高性能固態鋰氧電池。

Li-Ru-O在鋰過渡金屬氧化物材料中表現出相對較高的離子傳導動力學。與RuO₂相比，Li-Ru-O（如Li₂RuO₃）的嵌鋰和脫鋰的電位幾乎與SSLOB的操作電壓重疊，這有利于離子傳導通路的優化。但是，它的動力學仍然不如傳統的固體電解質，限制了高效SSC的發展。與晶體材料相比，非晶材料由于其獨特的局部環境，如隨機鋰位點和擴散通道，可能會促進離子動力學。

在這里，作者通過調節晶體結構來為固態鋰氧電池創造平衡的氣固態微環境，演示了具有新型Li-Ru-O復合材料的一體化電催化設計。通過RuO₂與LiOH的低溫共燒結制備了具有明顯增強電子離子傳導動力學的非晶A-Li-Ru-O復合材料，該材料表現出出無序的遠程結構和隨機原子配位。與此同時，作者結合理論計算表明，Li-Ru-O復合材料具有多維擴散從而增強了鋰離子和電子傳導動力學。使用Li-Ru-O復合材料作為SSLOB的正極，作者發現該復合材料在放電過程中加速了LiO₂的電化學轉化，并且在氧析出過程中促進了Li₂O₂分解，具有很高的放電容量，在100 mAh g^-1電流下實現了15219 mAh g^?1的容量，并且具有低的放電/充電過電勢（1.2V）。該電池在200 mA g^-1的電流下，固定容量為500 mAh g^-1，最終實現了81圈的循環。

總之，作者證明了具有非晶結構的Li修飾的RuO₂促進了電子-離子傳輸，有利于固態電極中的氣固接觸界面，以提供出色的電化學反應動力學。該研究強調了結構-性質關系的重要性，這將成為開發高性能SSLOB的可靠指南。

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