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?浙大Nano Energy：通過陰離子的空間效應和溶劑化化學微調Li+溶劑化結構

目前迫切需要能夠在高壓鋰金屬電池中穩定運行的電解質，以超過當前設備的儲能極限。實用的電解質工程需要促進負極和正極兼容性，而不降低能量傳輸和成本效益。

在此，浙江大學涂江平教授，夏新輝研究員，Yu Zhong等人通過分析鋰離子與不同陰離子之間的結合情況，以及不同陰離子的空間效應提出微調離子在傳統的碳酸酯基電解質中的溶劑化結構，實現高穩定性負極。(1MLiPF6在FEC/ DMC中，體積比為1:4，表示為空白電解質)。

然后，通過光譜表征和理論模擬研究了加入1molL^-1低成本的1-乙基-3-甲基咪磷酸二乙酯([Emim]DEP)，其具有相當大的空間位阻和與Li⁺的結合能。

結果表明，添加[Emim]DEP可以產生富含陰離子的溶劑化鞘，從而降低Li去溶劑化能并略微增加電解質的離子電導率。這種效應導致形成富含無機物的SEI，具有高機械強度并加速Li的界面傳輸提高了整體電化學性能。

圖1. 加入不同添加劑后溶劑化結構的演變

總之，該工作闡明了陰離子在合理設計具有優化電解質性能的溶劑化結構中的關鍵作用。研究結果表明，除了精心設計溶劑分子外，改變陰離子的溶劑化化學和空間位阻為促進電解質性能提供了一種有前途的方法。

基于此，該工作提出了使用[Emim]DEP添加劑的微調策略，以優化碳酸酯類電解質的溶劑化結構，實現了優異的電化學性能。因此，這項工作為實際的電解質工程提供了指導。

圖2. Li||NMC811全電池電化學性能

Fine-tuning Li+ solvation structure enabled by steric effect and solvating chemistry of the anion for practical electrolyte engineering，Nano Energy 2023 DOI:?10.1016/j.nanoen.2023.108722

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