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研究成果

Nature Energy：機(jī)器學(xué)習(xí)登頂能源頂刊！下一個(gè)熱點(diǎn)已經(jīng)到來！

研究表明，改進(jìn)的高活性陰極材料對(duì)于陶瓷燃料電池技術(shù)的商業(yè)化至關(guān)重要。然而，材料設(shè)計(jì)、表征和測試的傳統(tǒng)試錯(cuò)過程可能會(huì)導(dǎo)致漫長而復(fù)雜的研究周期。在此，深圳大學(xué)謝和平院士、南京工業(yè)大學(xué)邵宗平教授和香港理工大學(xué)倪萌教授等人展示了一種經(jīng)過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動(dòng)方法，以加速發(fā)現(xiàn)有效的氧還原電極，其中引入離子路易斯酸強(qiáng)度（ISA）作為鈣鈦礦氧化物氧還原反應(yīng)活性的有效物理描述符，從6871種不同的鈣鈦礦成分中篩選出的四種氧化物被成功合成并證實(shí)具有優(yōu)異的活性指標(biāo)。實(shí)驗(yàn)表征表明，鈣鈦礦氧化物中A位點(diǎn)的減少和B位點(diǎn)的增加明顯改善了表面交換動(dòng)力學(xué)。理論計(jì)算表明，活性的提高主要?dú)w因于ISA在A和B位的極化分布引起的電子對(duì)移動(dòng)，這極大地降低了氧空位形成能和遷移勢壘。

相關(guān)論文以“A combined ionic Lewis acid descriptor and machine-learning approach to prediction of efficient oxygen reduction electrodes for ceramic fuel cells”為題發(fā)表在Nature Energy。

背景介紹

功能材料在可再生綠色能源技術(shù)和實(shí)現(xiàn)碳中和，具有極其重要的意義。其中，固體氧化物燃料電池（SOFC）作為綠色電化學(xué)裝置的代表，以其高能效、低排放和燃料靈活性而著稱，但商業(yè)化進(jìn)程受其工作溫度高、高運(yùn)營成本和材料降解的阻礙。因此，保持足夠功率輸出和降低工作溫度缺一不可。然而，實(shí)際情況是材料設(shè)計(jì)、表征和復(fù)雜測試程序的反復(fù)試驗(yàn)過程會(huì)使得研究周期過長，因此揭示參數(shù)和特性之間的關(guān)系在材料設(shè)計(jì)中顯得尤為重要。

最近研究中一個(gè)特別感興趣的領(lǐng)域是，通過數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法確定材料發(fā)現(xiàn)的趨勢，機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)被廣泛用于材料信息學(xué)，已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和開源數(shù)據(jù)庫中提供的材料信息極大地?cái)U(kuò)展了科學(xué)研究人員對(duì)高質(zhì)量數(shù)據(jù)集的訪問，目前缺乏能夠準(zhǔn)確反映高溫下ORR過程原理的具有代表性的物理描述符。

圖文解析

圖1.?氧還原電極的工作流程

要點(diǎn)：高活性氧還原電極發(fā)現(xiàn)的總體工作流程如圖1所示，包括機(jī)器學(xué)習(xí)模型訓(xùn)練和材料篩選、實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和DFT分析三個(gè)主要部分。首先通過基于對(duì)稱電池測試的電化學(xué)阻抗譜（EIS）作為初始數(shù)據(jù)集，收集各種材料ASR值作為活性指標(biāo)，選擇了九個(gè)離子描述符，包括A位和B位：ISA值（AISA和BISA）、離子電負(fù)性（AIEN和BIEN）、離子半徑（R_A和R_B）和電離能（AIE和BIE），以及容差因子（t）。然后實(shí)施了八種不同的回歸方法來擬合準(zhǔn)備好的數(shù)據(jù)集，包括四種線性回歸方法和四種非線性回歸方法，在這項(xiàng)工作中具有最佳擬合結(jié)果的回歸模型用于預(yù)測未開發(fā)材料的ASR值。為了驗(yàn)證預(yù)測，作者選擇了具有低預(yù)測值的潛在材料進(jìn)行合成、表征和測試。最后，進(jìn)行DFT計(jì)算以獲得電子結(jié)構(gòu)信息，從而闡明指定描述符在ORR過程中的作用。

圖2.?模型評(píng)估和描述符重要度分析

要點(diǎn)：使用均方誤差（MSE）作為訓(xùn)練和評(píng)估指標(biāo)，較低的MSE表示更好的性能。結(jié)果顯示，非線性方法大大優(yōu)于線性模型，表明ASR和離子描述符之間的關(guān)系是復(fù)雜和隱含的。在所有方法中，ANN模型的ASR擬合結(jié)果最好，在訓(xùn)練集和測試集上的MSE值分別為0.0090和0.0131 Ω cm²。如圖2b所示，所有描述符都有助于構(gòu)建ANN模型，它們與A位或B位陽離子的物理和化學(xué)特征密切相關(guān)。BISA在模型中顯示出最大的重要性程度，它可能與內(nèi)在ORR活性有很強(qiáng)的相關(guān)性；已知具有各種氧化態(tài)的B位過渡金屬陽離子是ORR 的吸附和解吸中間體，而BISA表明它能夠接受來自分子氧或氧中間體的一對(duì)電子，這些電子在反應(yīng)過程中充當(dāng)路易斯堿。

請注意，低重要性并不意味著相應(yīng)的描述符與性能無關(guān)，因?yàn)榭赡苡卸鄠€(gè)描述符編碼相同的信息，模型會(huì)選擇其中一個(gè)，且進(jìn)一步分析了不同特征組合的重要性（圖2c）。ISA組合表現(xiàn)出最大的重要性，表明它可以被確定為ORR活動(dòng)的影響因素。然后，將內(nèi)在ORR活動(dòng)趨勢呈現(xiàn)為AISA、BISA和兩者組合的函數(shù)（圖2d，f）。盡管存在一些偏差，但在大多數(shù)數(shù)據(jù)點(diǎn)上都觀察到線性總體趨勢，其中較低的AISA和較高的BISA導(dǎo)致在一定范圍內(nèi)更好的ORR活性。

圖3.?合成的鈣鈦礦氧化物樣品的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能

要點(diǎn)：為了闡明這些篩選的正極材料的ORR動(dòng)力學(xué)，通過弛豫時(shí)間（DRT）模型的分布分析EIS光譜，并且阻抗隨著溫度的降低呈指數(shù)增加。作者還比較了在550和500℃下測量的四種材料的DRT（圖3e）。如圖3e所示，電化學(xué)過程可以分解為三個(gè)峰，分別表示為高頻（P_HF?）、中頻（P_IF?）和低頻（P_LF?）。結(jié)果表明電荷轉(zhuǎn)移不是限制因素，僅占總極化阻抗的一小部分；相比之下，R_IF值表現(xiàn)出很大的差異，并且以明顯的熱激活為特征?？梢钥闯?，SCCN正極的R_IF值遠(yuǎn)低于其他三種材料，因此它具有更快的表面氧轉(zhuǎn)移過程，這有助于其優(yōu)異的 ORR活性。

圖4.?基于SCCN正極的對(duì)稱電池穩(wěn)定性和單電池性能

圖5.?BSCCFM的形貌

圖6.?氧轉(zhuǎn)移相關(guān)的表征

圖7.?電子結(jié)構(gòu)演化的DFT計(jì)算

總體而言，機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)已成功應(yīng)用于高活性燃料電池陰極的開發(fā)。與以往的高通量DFT方法相比，本文的方法能夠在訓(xùn)練后預(yù)測材料性質(zhì)，僅基于分子式，無需建立分子模型，具有成本低、開發(fā)效率高的技術(shù)優(yōu)勢。然而，作為一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法，數(shù)據(jù)的數(shù)量和質(zhì)量直接影響機(jī)器學(xué)習(xí)的準(zhǔn)確性。目前的數(shù)據(jù)仍然不足以預(yù)測低溫的活動(dòng)，因此有必要加快構(gòu)建材料數(shù)據(jù)庫以供未來機(jī)器學(xué)習(xí)發(fā)展。

同時(shí)，預(yù)測的樣品可能無法形成鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，或者與晶格內(nèi)部的缺陷形成關(guān)聯(lián)。所有這些情況都可能導(dǎo)致內(nèi)在活性的變化，而其他重要因素，如耐久性/穩(wěn)定性，目前的描述是無法預(yù)測的。仍需要相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究來確保預(yù)測材料的適用性?；谏鲜鼍C合方法，本文通過引入ISA作為高溫下有效的ORR描述符并提出經(jīng)過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動(dòng)方法，實(shí)現(xiàn)了高活性氧還原電極的快速有效發(fā)現(xiàn)。因此，成功預(yù)測并證實(shí)了四種氧化物具有優(yōu)異的電活性。實(shí)驗(yàn)表征和DFT計(jì)算表明，ISA值中的極化與具有降低的氧空位形成能和遷移勢壘的優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)相關(guān)，這為氧還原電極設(shè)計(jì)提供了原理。

Shuo Zhai, Heping Xie?, Peng Cui, Daqin Guan, Jian Wang, Siyuan Zhao , Bin Chen, Yufei Song, Zongping Shao,?Meng Ni, A combined ionic Lewis acid descriptor and machine-learning approach to prediction of efficient oxygen reduction electrodes for ceramic fuel cells，Nature Energy, 2022, https://doi.org/10.1038/s41560-022-01098-3

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