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?孫學(xué)良/王建濤ACS Energy Letters：快速原位交聯(lián)聚環(huán)氧丁烷電解質(zhì)界面實現(xiàn)鹵化物基全固態(tài)鋰金屬電池

基于鹵化物的固態(tài)鹵化物電解質(zhì)（SSE）具有超離子導(dǎo)電性、與高壓正極直接兼容以及可規(guī)模化生產(chǎn)等特點被視為下一代全固態(tài)電池的理想候選材料。然而，鹵化物 SSE 與鋰金屬負(fù)極之間的不兼容性仍然是實現(xiàn)高能量密度的主要挑戰(zhàn)。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良&國聯(lián)汽車動力電池研究院王建濤團隊通過快速原位交聯(lián)聚氧化丁烯電解質(zhì)界面實現(xiàn)了基于鹵化物的全固態(tài)鋰金屬電池。具體而言，作者展示了在超離子 Li₃InCl₆SSE 上的薄交聯(lián)聚（環(huán)氧丁烯）固體聚合物電解質(zhì)（xPBO SPE）夾層，以實現(xiàn)鋰金屬兼容。該工作通過 0.5 秒脈沖三甲基鋁蒸汽與聚（環(huán)氧丁烯）羥基末端基團之間的反應(yīng)，開發(fā)出一種快速、無溶劑的原位交聯(lián)工藝。

圖1. PBO SPE 在鹵化物 SSE 表面的快速原位交聯(lián)過程

總之，該工作展示了一種新穎有效的方法，即通過 TMA 蒸汽瞬間處理來制造薄的原位交聯(lián) xPBO SPE 中間膜。這種快速、無溶劑、徹底的交聯(lián)工藝可適應(yīng)大規(guī)模生產(chǎn)。Al-O交聯(lián)化學(xué)不僅增強了 xPBO SPE 的機械性能，還消耗了 PBO 中不穩(wěn)定的羥基端，而不會影響 xPBO SPE 中的鋰離子溶解。

因此，鋰-鋰對稱電池表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的沉積/剝離循環(huán)性能；基于鈷酸鋰、xPBO-SPE@Li₃InCl₆ 和鋰金屬負(fù)極的 ASSLMB 表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能和良好的速率能力。由于 xPBO SPE 界面確保了Li₃InCl₆ 對鋰金屬的兼容性，因此這種簡便的保護策略應(yīng)適用于還原起始電位較低的其他鹵化物超離子 SSE，以及與鋰金屬不兼容且對水/有機溶劑敏感的其他類型 SSE，如硫化物 SSE。

除 TMA 外，其他金屬有機化合物，如二乙基鋅、四叔丁氧化鋯、四(二甲基氨基)鈦、四(二甲基氨基)鉿和四(乙基甲基氨基)釩也可單獨或組合用作SPE的 Zn^–、Zr^–、Ti^–、Hf^– 和 V^–交聯(lián)劑。這種新型快速交聯(lián)策略還將為混合SPE的制備和ASSLMB 帶來更多可能性。

圖2. LiCoO₂-Li₃InCl₆|Li₃InCl₆|xPBO SPE|Li 的 ASSLMB 的電化學(xué)性能

Rapidly In Situ Cross-Linked Poly(butylene oxide) Electrolyte Interface Enabling Halide-Based All-Solid-State Lithium Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01157

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