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天津科技大學(xué)Nano Energy：原位電泳沉積構(gòu)建去溶劑化iCOF人工SEI層穩(wěn)定鋅金屬陽(yáng)極

水系鋅離子電池（AZIBs）因具有本質(zhì)安全、環(huán)境友好和成本優(yōu)勢(shì)等特點(diǎn)而引起了極大的關(guān)注。然而，自發(fā)的表面腐蝕和不可控的枝晶生長(zhǎng)等嚴(yán)重限制了AZIBs的實(shí)際應(yīng)用。

在此，天津科技大學(xué)程博聞教授、楊磊鑫副教授與滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新教授合作，開發(fā)了一種原位電泳沉積技術(shù)，制備超薄、離子型共價(jià)有機(jī)框架（iCOF）納米片層作為人工固體電解質(zhì)界面（SEI）用于鋅負(fù)極保護(hù)。具有多孔、豐富親鋅位點(diǎn)的iCOF-SEI，可允許快速的Zn²⁺傳導(dǎo)與均勻沉積，同時(shí)抑制表面腐蝕和鋅枝晶的生長(zhǎng)。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）和分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)發(fā)現(xiàn)，iCOF孔內(nèi)親鋅位點(diǎn)（SO₃^–, C=O, N-H）優(yōu)先吸附Zn²⁺，并調(diào)節(jié)Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)去溶劑化過(guò)程；iCOF-SEI多孔結(jié)構(gòu)且豐富親鋅位點(diǎn)形成低Zn²⁺遷移能壘，促進(jìn)Zn²⁺傳導(dǎo)及再分布；實(shí)現(xiàn)近Zn表面均勻的Zn²⁺濃度分布及均相Zn²⁺沉積。

此外，iCOF-SEI的存在促進(jìn)了Zn²⁺擴(kuò)散、傳質(zhì)，降低了電池極化、提升了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。iCOF-SEI層賦予對(duì)稱電池長(zhǎng)循環(huán)壽命（1100 h）及超低極化電壓（~50 mV）；相應(yīng)半電池在2 A?g^-1條件下循環(huán)1100圈，并保持在99.9%的平均庫(kù)倫效率。

本研究提出的原位電泳沉積技術(shù)為人工SEI的規(guī)模化制備提供了一條簡(jiǎn)便、高效的途徑，為后續(xù)的該SEI規(guī)模化制備提供指導(dǎo)。

Construction of Desolvated Ionic COF Artificial SEI Layer Stabilized Zn Metal Anode by In-Situ Electrophoretic Deposition，Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108799.

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