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深入了解固態電解質（SSE）的失效過程并提供潛在的解決方案對于固態電池（SSB）的發展至關重要。典型的技術對于研究SSE的化學/電化學降解非常有用。但是，無疑會影響電池性能的機械失效很難通過常規技術檢測到，并且缺乏有效的表征。

華中科技大學李會巧等建立了原位掃描電子顯微鏡(SEM)觀察技術與耦合電化學測試系統，以詳細研究LAGP對鋰負極的失效機理。

圖1. LAGP對Li的失效機制

具體而言，作者通過原位電化學SEM觀察了SSE的動態失效過程，并揭示了LAGP劣化的主要失效原因，即連續產生厚的副反應層和應力引起的裂紋。為了防止這些劣化，作者進一步提出了具有獨特類石墨層狀結構、良好的鋰親和力和高機械強度的石墨氮化碳（C₃N₄，標記為CN）作為界面材料在SSB中穩定 LAGP 與Li。原位觀察揭示了CN作為LAGP的界面層的促進作用，隨著CN的存在，界面副反應得到抑制，鋰沉積成功地從枝晶狀形態轉變為顆粒狀形態，大大緩解了LAGP內應力的不均勻性。

圖2. 在LAGP上構建CN改性層

電化學結果表明，采用CN修飾的LAGP電解質的鋰對稱電池可以承受高達2.0 mA cm^-2的最大電流密度，并在300 μA cm^-2下提供超過3000小時的超長循環壽命而不發生短路。

總體而言，這項研究結果表明，CN可以有效改善LAGP對鋰的副反應，并調節界面處的電子傳輸和離子遷移，以引導循環時鋰的均勻沉積，從而緩解非均相鋰沉積引起的應力。因此，基于LAGP的SSB性能顯著提高。

圖3. 裸LAGP和CN@LAGP的電化學性能

In Situ Visualizing the Interfacial Failure Mechanism and Modification Promotion of LAGP Solid Electrolyte toward Li Metal Anode. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202250

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?李會巧AEM：原位可視化LAGP固態電解質對鋰負極的界面失效機制

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