“凈零”目標法案推動了碳捕獲和利用技術的發展,包括直接碳捕獲、增強風化、光化學CO2轉換和電化學還原。其中,二氧化碳(CO2)的電化學轉換引起了越來越多的研究關注。電化學CO2還原反應(eCO2RR)是一個可控的過程,通過改變催化劑結構、電解質pH值等可得到不同的產物,但是需要一種高性能、穩定的催化劑。已報道催化劑通常存在催化活性低、選擇性差、反應體系耐久性差等問題。基于此,英國諾森比亞大學Terence Xiaoteng Liu和牛津大學Lei Xing(共同通訊作者)等人報道了一種利用改進的多元醇法,并且合成了具有精確控制花蕾形狀的納米Cu2O催化劑。在本文中,作者合成了一系列具有精確的花蕾開放度的Cu2O/石墨烯(CG)納米花復合催化劑。對于每種催化劑,隨著合成溫度從70 ℃升高到90 ℃,每升高5 ℃就會增加開孔度。催化劑被打印在GDE上作為陰極催化劑層,并組裝在3D打印電池中以研究誘導傳質的影響。完全綻放的納米花與CG片形成支架結構,并組裝一個這樣的結構作為CG電極。當催化劑應用于氣體擴散電極時,形狀的演變改善了影響催化劑層的關鍵因素,例如體積孔隙度和三相邊界接觸面積。數值和實驗研究表明,由于結構變化,反應物摩爾濃度增加,CO2傳質改善,從而影響了電化學CO2還原反應(eCO2RR)。完全開花的Cu2O納米花催化劑與二維(2D)結構石墨烯片結合,形成具有支架結構的催化劑層,在-1.0 V vs. RHE外加電位的1 M KOH中,該催化劑層對CO的法拉第效率(FE)最高為93.20%。這些發現建立了催化層與傳質之間的關系,在此基礎上可以描述催化層結構設計對eCO2RR性能的影響。Cu2O Nano-flowers/Graphene Enabled Scaffolding Structure Catalyst Layer for Enhanced CO2 Electrochemical Reduction. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121022.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121022.