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李恒&程博聞&張文軍ACS Nano：“雙介體系統”實現對硫氧化還原轉化的有效和持久調節！

Li-S電池在實現高能量密度存儲方面具有巨大潛力，但其實際應用受到臭名昭著的多硫化物穿梭和緩慢的氧化還原動力學的嚴重阻礙。雖然合理設計的氧化還原介體可以優化多硫化物的轉化，但這種調節過程的效率和穩定性仍然是巨大的挑戰。

中科院上硅所李恒、天津科技大學程博聞、香港城巿大學張文軍等提出了一種構建“雙介體系統”的策略，通過精心選擇固體和電解液可溶性介體，實現了對多硫化物轉化動力學的有效和持久的調節。

圖1. 不同介體系統中LiPSs轉化過程的示意圖

具體而言，作者通過將固體CoSNC（嵌有CoS_1.097納米顆粒的氮摻雜多孔碳片）和電解液可溶性CoCp₂（二茂鈷）結合起來構建合作性雙介體體系。”電化學催化”和”化學還原”的結合協同優化了LiPSs的轉化行為，加速了氧化還原動力學和理想的Li₂S沉積形態，從而提供了卓越的倍率能力并提高了硫的利用率。此外，CoSNC具有多孔結構和增加的活性表面，有利于LiPSs和可溶性CoCp2的空間限制和化學固定，這有效地延緩了硫和可溶性媒介物的穿梭損失，以及在電池運行期間鋰負極的腐蝕。

圖2. 對LiPSs的吸附

因此，Li-S電池在2C下的1200次循環中實現了每循環0.026%的超低容量衰減，并在4C時實現了高達665 mAh g^-1的出色倍率能力。即使在低E/S為8的貧電解液和硫負載高達8.2 mg cm^-2條件下，也顯示出8.8 mAh cm^-2的高面容量。總之，這項工作不僅提出了一種有效的介體系統設計策略來提高鋰硫電池的性能，而且還激發了它在其他類似的復雜電化學轉化過程中的潛在利用。

圖3. 不含或含不同介體的Li-S電池的電化學性能

“Dual Mediator System” Enables Efficient and Persistent Regulation toward Sulfur Redox Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04402

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