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清華大學邱新平教授團隊ACS Nano：調整類Li2MnO3疇尺寸和表面結構，實現高度穩定的富鋰層狀氧化物正極

富鋰層狀氧化物（LLOs）材料具有高比容量和低成本等優勢，被認為是最具潛力的下一代鋰電正極材料。然而，由于類Li₂MnO₃疇的聚集和表面結構不穩定，LLOs在循環過程中容量和電壓衰減嚴重，嚴重阻礙了其商業化應用。

圖1. LNMO-0.1顆粒結構設計策略示意圖

在此，清華大學化學系邱新平教授等人設計并成功制備了具有均勻分散的類Li₂MnO₃疇和保護性巖鹽結構殼的無鈷Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂（LNMO-0.1），其具有高度可逆的氧氧化還原和優異的結構穩定性。

具體而言，通過降低高溫煅燒時的氧分壓調控LNMO-0.1顆粒體相和表面的過渡金屬離子價態調控和氧空位的生成，從而實現類Li₂MnO₃晶疇和顆粒表面結構的共調諧。

圖2. 材料結構表征

XPS和EELS證實，顆粒表面和體內的TM離子的價態均下降，并伴有氧空位的形成。XRD、AC-STEM和DFT計算等證明在晶格中引入少量的低價TM離子(如Mn³⁺)和氧空位可以實現類Li₂MnO₃疇的均勻分散，實現高度可逆的氧氧化還原和較少的結構衰退。

同時，表面的低價TM離子和Ni富集促進了表面重構形成無序的巖鹽結構殼，有效抑制了晶格氧釋放和界面副反應。因此， LNMO-0.1表現出優異的電化學性能和良好的熱穩定性。

圖3. 電化學性能測試

總之，該工作通過降低高溫煅燒過程中的氧分壓，合成了具有均勻分散和小尺寸類Li₂MnO₃疇和保護巖鹽結構殼的富鋰層狀氧化物。一方面，均勻分散和小尺寸的類Li₂MnO₃疇抑制了晶格氧的過氧化，實現了高度可逆的氧氧化還原和優異的結構穩定性。

此外，誘導的巖鹽結構殼顯著抑制了晶格氧釋放、TM溶解和界面副反應，從而提高了界面穩定性，促進了Li⁺的擴散。得益于此，LNMO-0.1在0.1 C下具有276.5 mAh g^-1的高可逆容量，具有優異的循環性能(循環300次后容量保持率為85.4%，電壓衰減率為0.76 mV cycle^-1)和優異的熱穩定性。本工作將合成條件與富鋰正極材料的疇結構和電化學性能聯系起來，為設計高性能富鋰陰極提供了新的見解。

Tuning Li₂MnO₃-Like Domain Size and Surface Structure Enables Highly Stabilized Li-Rich Layered Oxide Cathodes. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03666

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