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?鄭大付永柱Angew.：長(zhǎng)壽命、快充（20C）鋰電池有機(jī)正極

有機(jī)硫化物因其低成本和高容量的特性，有望成為電動(dòng)汽車和儲(chǔ)能系統(tǒng)的正極材料。然而，由于S-S鍵的大量重排以及在電池中循環(huán)時(shí)的結(jié)構(gòu)退化，有機(jī)硫化物通常存在動(dòng)力學(xué)緩慢的問(wèn)題。

圖1 Pym2S2的設(shè)計(jì)

鄭州大學(xué)付永柱等首次將雙（2-嘧啶基）二硫化物（Pym2S2）作為高倍率正極材料引入鋰電池。研究顯示，由于嘧啶基的超離域，最低未占分子軌道（LUMO）上的電子密度傾向于定域在π*（嘧啶基）上，而不是σ*（S-S鍵）分子軌道上。

因此，極化的嘧啶基可以作為“電子倉(cāng)庫(kù)”，在氧化還原過(guò)程中加速鋰離子與嘧啶基的配位，形成N···Li···S簇，從而促進(jìn)離解電子轉(zhuǎn)移（DET）反應(yīng)。因此，預(yù)計(jì)富氮Pym2S2正極可以比一般的芳香族Ph2S2具有更快的動(dòng)力學(xué)和更高的可逆性。

圖2 電化學(xué)性能研究

值得注意的是，Li|Pym2S2電池在2C倍率下提供了234.3 mAh g^-1的放電容量，這是理論比容量的97.1%，并且在1200次循環(huán)后保留了70.1%的初始容量。此外，它還可以在10、15和20C下循環(huán)1200多次。總體而言，該研究為開(kāi)發(fā)高倍率、長(zhǎng)循環(huán)壽命的鋰電池用有機(jī)正極材料提供了指導(dǎo)。

此外，作者認(rèn)為目前正在開(kāi)發(fā)的基于有機(jī)二硫化物的電池可以通過(guò)調(diào)整緊湊型正極//鋰離子對(duì)的溶劑鞘，以增強(qiáng)電子/離子耦合。

圖3 儲(chǔ)鋰機(jī)理分析

Long-Life, High-Rate Rechargeable Lithium Batteries Based on Soluble Bis(2-pyrimidyl) Disulfide Cathode. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202308561

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