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CO的電化學(xué)還原反應(yīng)（CORR）為在溫和條件下直接從氣態(tài)CO和水制備乙酸（CH₃COOH）提供了一種很有前途的方法。

基于此，中科院化學(xué)研究所韓布興院士和陳春俊博士、電子科技大學(xué)夏川教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種單負(fù)載催化劑，即石墨氮化碳（g-C3N4）負(fù)載的銅納米顆粒（Cu-CN）。所制備的最佳Cu NPs尺寸的單負(fù)載催化劑，其局部電流密度為188 mA cm^-2，乙酸法拉第效率（FE）值為62.8%。

在多孔固體電解質(zhì)（PSE）反應(yīng)器中，采用Cu-CN催化劑直接電合成高純度（超過(guò)90%）的乙酸，在100 mA cm^-2恒電流密度下，CO可以連續(xù)轉(zhuǎn)化為FE含量為55.6%的乙酸，反應(yīng)時(shí)間至少為120 h。

通過(guò)DFT算，作者研究了CORR中Cu NPs和Cu-CN對(duì)乙酸的性能差異。對(duì)于Cu-CN催化劑，作者選擇了Cu基板作為模型，首先在構(gòu)建的Cu(111)模型上尋找優(yōu)選的耦合路徑。

初始加氫步驟（*CO到*CHO，R2）的能壘從Cu(111)上的0.89 eV下降到Cu(111)/C₃N₄界面上的0.60 eV，表明g-C₃N₄存在時(shí)CO加氫加速。作者推測(cè)在g-C₃N₄周圍水的解離加速，從而提供了足夠的H進(jìn)行CO加氫步驟。

不僅是*CHO的形成，加氫步驟（R4）也得益于界面附近g-C₃N₄的存在。對(duì)于關(guān)鍵分支步驟，*CHO加氫步驟（R4）的瞬態(tài)（TS）能壘為0.10 eV，低于Cu(111)/C₃N₄界面附近耦合步驟（R3，0.27 eV）。在Cu(111)/C₃N₄界面附近，*CHO的生成和甲烷的生成同時(shí)被促進(jìn)。

Synergy of Cu/C₃N₄ Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202301507.

https://doi.org/10.1002/anie.202301507.

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韓布興/陳春俊/夏川Angew.：Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸

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