鋰金屬是石墨負極有希望的替代品，然而，由于安全問題和容量快速衰退，鋰金屬負極尚未在工業中采用。這些不利因素主要源于不均勻的鋰沉積和剝離以及大體積變化導致的鋰枝晶生長。

圖1 隔膜和負極的協同作用示意

德克薩斯農工大學Choongho Yu等展示了將復合隔膜和多孔三維CNT電極結合起來的協同方法，其可以解決鋰金屬負極的問題。過去，大多數人都致力于開發采用多孔框架或隔膜的鋰金屬負極。

然而，這項工作的一系列模擬和實驗結果表明，這些單個組件不可能解決有害問題，因此有必要引入單一隔膜和負極無法提供的效果。該工作設計的電子絕緣復合層可以使通過聚丙烯隔膜的Li⁺通量分散。

此外，所采用的CNT在合成過程中會自行纏結，并形成三維多孔結構，無需任何粘結劑即可獲得極佳的機械彈性。由于聚合物層與CNT之間的接觸面積較大，可防止分層，因此，這對于消除隔膜與負極之間的空隙至關重要。

相反，傳統的聚丙烯隔膜和負極無法防止中間空隙的形成，從而加速鋰枝晶的生長以及通過聚丙烯隔膜的局部Li⁺傳輸。

圖2 固態電解質膜的表征

進一步通過有限元分析（FEA），作者從理論上預測了每種情況下Li⁺濃度在隔膜上分布的不同趨勢：從商用聚丙烯隔膜和2D鋰金屬負極到擬議的含有固態電解質(SE)的復合隔膜和3D CNT負極。基于隔膜和負極的協同作用，采用LiFePO₄和NMC811的全電池顯示出優異的循環性能：在第750次和235次循環時，容量保持率分別為 80%。

此外，高負載NMC811（4 mAh cm^-2）全電池顯示出334 Wh kg^-1和783 Wh L^-1的最大電池級能量密度。

總體而言這項研究提出了一種通過采用鋰金屬來提高能量密度的解決方案，考慮到最近傳統正極的進步有限，這不失為一種可行的選擇。

圖3 全電池性能

Delocalized Lithium Ion Flux by Solid-State Electrolyte Composites Coupled with 3D Porous Nanostructures for Highly Stable Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c04526