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張聯(lián)齊/宋大衛(wèi)/張洪周AEM：小尺寸單晶正極實(shí)現(xiàn)更好的4.5V全固態(tài)鋰電

NCM811（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）的機(jī)械損傷、嚴(yán)重的界面副反應(yīng)以及正極與固態(tài)電解質(zhì)（SE）的物理接觸失效是其在全固態(tài)電池（ASSLB）中實(shí)現(xiàn)高電壓穩(wěn)定性的主要障礙。正極形態(tài)對(duì)結(jié)構(gòu)完整性的影響直接關(guān)系到ASSLBs的電化學(xué)性能。

圖1. 材料表征

天津理工大學(xué)張聯(lián)齊、宋大衛(wèi)、張洪周等合成了小尺寸單晶NCM811（S-SC）用于硫化物基ASSLBs，以解決機(jī)械損傷和接觸失效問題，并通過Li₂O預(yù)鋰化策略改善了界面穩(wěn)定性。

橫截面拋光掃描電子顯微鏡（CP-SEM）分析表明，在高壓循環(huán)過程中，嚴(yán)重的體積應(yīng)變對(duì)傳統(tǒng)的單晶NCM和具有大顆粒尺寸的多晶NCM正極的破壞性更大。減小單晶的顆粒尺寸是減少ASSLBs中機(jī)械損傷和與SE物理接觸不充分的有效方法。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)合EIS測(cè)試和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）表征表明，Li₂O預(yù)鋰化策略可以有效提高ASSLBs的可逆容量并抑制界面副反應(yīng)。

圖2. 不同正極的電化學(xué)性能

因此，S-SC-PL正極具有出色的高壓穩(wěn)定性，在2.72-4.4V 和1C倍率下循環(huán)500次后容量保持100%，并且在2.7-4.5V 和1C倍率下循環(huán)200次后容量保持100%。這項(xiàng)工作的結(jié)論是，小尺寸單晶是實(shí)現(xiàn)高電壓穩(wěn)定性硫化物基ASSLB的最合適的富鎳層狀正極選擇。

總體而言，這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了適當(dāng)?shù)恼龢O形態(tài)設(shè)計(jì)對(duì)于開發(fā)高電壓和長(zhǎng)循環(huán)的硫化物基ASSLB的重要性。

圖3. 不同正極充電前后的橫截面SEM和d_Q/d_V曲線

High-Voltage Stability of Small-Size Single Crystal Ni-Rich Layered Cathode for Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery at 4.5 V. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300850

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