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成果簡介

2023年4月28日和29日，新加坡南洋理工大學(xué)徐梽川教授團隊在Nature Communications上連續(xù)發(fā)表了兩篇最新成果，即“Navigating surface reconstruction of spinel oxides for electrochemical water oxidation”和“The origin of magnetization-caused increment in water oxidation”。下面，對這兩篇最新成果進行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

Nat. Commun.：尖晶石氧化物表面重構(gòu)助力電化學(xué)水氧化

了解和掌握水氧化電催化劑的結(jié)構(gòu)演變，是優(yōu)化其催化活性的基礎(chǔ)。基于此，徐梽川教授團隊報道了以尖晶石Li_xCo_1-xCo₂O₄為模型催化劑，證明了尖晶石氧化物的表面重構(gòu)源于M_T-O-M_O主鏈中的金屬-氧共價極性。

相對于M_T-O共價，更強的M_O-O共價被發(fā)現(xiàn)有利于更徹底地重構(gòu)氧羥基。結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系可以精確預(yù)測尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力，從而控制對原位生成的氫氧化物的重構(gòu)程度。對具有相同重構(gòu)能力的尖晶石預(yù)催化劑生成的氫氧化物的研究為尖晶石預(yù)催化劑設(shè)計中陽離子的選擇提供了指導(dǎo)，同時揭示了操縱尖晶石水氧化預(yù)催化劑表面重構(gòu)的基本原理。

圖1. 尖晶石氧化物電子結(jié)構(gòu)演化的DFT研究

圖2. 尖晶石Li_xCo_3-xO₄的結(jié)構(gòu)表征

圖3. 初始和完全循環(huán)尖晶石Li_xCo_3-xO₄的電化學(xué)分析

圖4. 尖晶石預(yù)催化劑制備氫氧化物的研究

圖5. 尖晶石預(yù)催化劑在水氧化過程中的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系示意圖

圖6. 各種尖晶石氧化物的表面重構(gòu)性能

總結(jié)展望

綜上所述，作者結(jié)合DFT計算和實驗分析，證明了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系。M_T-O-M_O主鏈的金屬氧共價極性被證明是引發(fā)表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)根源，極性越高，重構(gòu)程度越大。通過建立的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，可以對尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力進行精確預(yù)測和精細(xì)操作。

此外，通過對尖晶石預(yù)催化劑生成的一系列氫氧化物的機理研究，作者展示了表面重構(gòu)對OER活性的影響，以及所生成的氫氧化物的活性如何隨著陽離子類型和陽離子比例的變化而變化。該工作揭示了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的關(guān)鍵基礎(chǔ)，并為尖晶石預(yù)催化劑的設(shè)計提供了堅實的理論基礎(chǔ)。

Navigating surface reconstruction of spinel oxides for electrochemical water oxidation.Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38017-3.

Nat. Commun.：磁化導(dǎo)致水氧化增加的起源

磁化有利于提高磁性催化劑的析氧反應(yīng)（OER）活性引起了廣泛的關(guān)注，但這種提高的原因仍然不清楚。鐵磁材料的磁化只會改變其磁疇結(jié)構(gòu)，不會直接改變材料中未成對電子的自旋方向。然而，每個磁疇都是一個小磁鐵，理論上自旋極化促進的OER已經(jīng)發(fā)生在這些磁疇上，因此增強應(yīng)該在沒有磁化的情況下實現(xiàn)。

基于此，徐梽川教授團隊報道了增強來自于磁化后消失的疇壁。作者利用一系列控制疇壁尺寸的NiFe薄膜電極，發(fā)現(xiàn)在磁化作用下薄膜上疇壁面積與OER增量之間存在很強的相關(guān)性。作者采用磁控濺射法制備了NiFe薄膜，薄膜厚度在200-800 nm之間變化，其中磁疇呈條狀，相鄰磁疇采用反平行磁化。每個條帶區(qū)域內(nèi)的自旋結(jié)構(gòu)是相同的，并且每個區(qū)域上的OER遵循已報道的自旋促進路徑。

此外，利用NiFe薄膜的這種條形結(jié)構(gòu)域，可清晰地識別疇壁，并可以量化疇壁在薄膜表面所占的面積。通過減小NiFe薄膜的厚度，磁疇的寬度減小，相應(yīng)的磁疇壁所占的面積增大。在足夠強的磁場（如飽和磁場）作用下，疇壁消失，NiFe薄膜電極演化為單疇?wèi)B(tài)。在磁化作用下，OER的增強程度與薄膜表面的疇壁面積有很強的相關(guān)性。該研究填補了對自旋極化OER的認(rèn)識空白，并進一步解釋了可以通過磁化產(chǎn)生增量的鐵磁催化劑類型。

圖文導(dǎo)讀

圖1. NiFe薄膜的表征

圖2. NiFe薄膜的磁性能表征

圖3.磁化增強OER性能

圖4.磁化導(dǎo)致OER增加的起源

總結(jié)展望

總之，作者通過制備厚度在200-800 nm之間的NiFe薄膜，并控制了疇尺寸和疇壁占比，其中疇壁所占面積隨膜厚的增加而減小。在超過2000 O_e的外加磁場下完全磁化后疇壁消失，導(dǎo)致NiFe薄膜由多疇向單疇演變。將疇壁所占據(jù)的區(qū)域重新格式化為磁疇區(qū)域，從而實現(xiàn)與自旋相關(guān)的OER促進效應(yīng)。在外加磁場作用前，這些NiFe膜的OER活性的增量由NiFe膜中疇壁所占表面積的比例決定。本研究探討了鐵磁催化劑OER增加的原因。

The origin of magnetization-caused increment in water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38212-2.

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徐梽川教授團隊，連發(fā)兩篇Nature子刊！

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