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?劉睿ACS Nano：AuFe3@Pd/γ-Fe2O3作為原位可再生高效加氫催化劑

多相Pd催化劑在化學(xué)工業(yè)中占有舉足輕重的地位，但其受到S^2-或其他強(qiáng)吸附物的困擾，導(dǎo)致表面長期中毒?；诖耍?strong>中科院生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究中心劉睿研究員等人報(bào)道了AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃納米片（NSs）作為一種原位可再生的高活性加氫催化劑。當(dāng)填充在石英砂固定床催化劑柱中時(shí)，AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs具有高活性的碳-鹵素鍵氫化反應(yīng)，這是去除飲用水中微量污染物和重污染廢水資源回收的關(guān)鍵步驟，并且可以承受10次再生。

通過DFT計(jì)算，作者研究了4-CP在Pd和AuFe₃@Pd表面上催化加氫脫鹵的能量分布，并考慮了Au@Pd位點(diǎn)。4-CP的加氫脫鹵始于其在不同Pd位點(diǎn)上的吸附，六方氫鍵網(wǎng)絡(luò)的形成需要每個(gè)水分子1.41 eV的能量輸入來解吸Pd(111)上的H₂O。

同時(shí)，對(duì)4-CP的吸附和協(xié)同S_N2機(jī)制催化的C-Cl鍵斷裂沒有明顯的能壘。反應(yīng)的最后一步是吸熱的，表明4-CP加氫的速率決定步驟是水和苯酚的解吸。

在Au@Pd的情況下，與水分子解吸相關(guān)的計(jì)算能量大大降低到0.30 eV，并且除了苯酚的解吸之外，其余步驟也是無能量障礙的，苯酚的解吸能量低于Pd(111)，約1.27 eV。

隨著部分取代的Au原子和Fe形成AuFe₃金屬間相核，Pd位點(diǎn)的電子態(tài)進(jìn)一步優(yōu)化，極大降低了AuFe₃@Pd位點(diǎn)上水分子的親和度，水的解吸變成放熱，或者AuFe₃@Pd位點(diǎn)準(zhǔn)備好吸附H₂/4-CP。

AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ Nanosheets as an In Situ Regenerable and Highly Efficient Hydrogenation Catalyst. ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c00745.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00745.

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