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在堿性介質(zhì)中，氧化物電催化劑的動態(tài)表面重構(gòu)被廣泛觀察到，特別是對于層狀雙氫氧化物（LDH），但對于如何促進向所需表面的重構(gòu)以促進析氧反應(yīng)（OER）知之甚少。

基于此，新加坡南洋理工大學(xué)范紅金教授和暨南大學(xué)麥文杰教授（共同通訊作者）等人報道了通過原位硫（S）摻雜誘導(dǎo)NiFe-LDH納米片的表面重構(gòu)，其程度高于通過自然電化學(xué)活化誘導(dǎo)的表面重構(gòu)。

生成的S-Ni_xFe_yOOH可以優(yōu)化中間吸附并促進OER動力學(xué)，對比未摻雜的相，重構(gòu)的S-氫氧化物催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性和長期耐用性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，以預(yù)測S-摻雜對電子結(jié)構(gòu)和活化能壘的影響。NiFe-LDH（Ni_xFe_y(OH)₂）具有典型的正主體層和電荷平衡中間層的層狀結(jié)構(gòu)。引入S元素（表示為S-Ni_xFe_y(OH)₂）后，S原子可以重新分布局部電荷平衡中間層，新形成的電子云分布擴大。

電子定域函數(shù)的比較意味著S-Ni_xFe_y(OH)₂中Ni的電子離域程度比Ni_xFe_y(OH)₂中的更高，表明該位點的原子具有高反應(yīng)性，并且在充電狀態(tài)期間將容易進一步演化為高價構(gòu)型。

由于電子在高能表面中的分布增加，S-Ni_xFe_y(OH)₂（4.66 eV）的費米能級高于Ni_xFe_y(OH)₂（4.17 eV），表明前者具有更強的電子供給能力和電化學(xué)反應(yīng)性，Ni_xFe_y(OH)₂中脫氫反應(yīng)的活化能為4.05 eV。

當(dāng)引入S原子時，Ni_xFe_y(OH)₂的活化自由能降至3.74 eV，表明反應(yīng)動力學(xué)更快，熱力學(xué)行為更有利。對比原始的Ni_xFe_y(OH)₂，不同量的S的引入可以降低表面重建的能量勢壘，從而促進原始LDH向氫氧化氧層的轉(zhuǎn)化程度。結(jié)果表明，S的引入可以有效地優(yōu)化局部電子結(jié)構(gòu)并降低預(yù)催化劑的活化能壘。

Promoting Surface Reconstruction of NiFe Layered Double Hydroxide for Enhanced Oxygen Evolution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202522.

https://doi.org/10.1002/aenm.202202522.

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南洋理工/暨大AEM：NiFe LDH的表面重構(gòu)助力OER

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