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王訓/劉俊利Angew.：?共組裝MnZnCuOx 和多金屬氧酸鹽簇的混合亞1 nm納米片作為鋰離子電池的負極

鋰離子電池(LIB)中過渡金屬氧化物(TMO)負極材料通常會發生嚴重的體積膨脹，導致結構的粉化，進而導致比容量降低和循環穩定性變差。

在此，清華大學王訓教授，北京航空航天大學劉俊利教授等人成功地實現了MnZnCuOx(MZC)-磷鉬酸(PMA)雜化亞1 nm納米片(MZC-PMA HSNSs)的制備。分子動力學(MD)模擬表明，在靜電相互作用(COUL)和范德華相互作用(LJ)的驅動下，PMA團簇與MZC相互作用形成穩定的二維HSNSs。由于MZC-PMA HSNSs特殊的二維亞1 nm結構，以及多組分的協同效應和多組分的快速遷移，使得MZC-PMA HSNSs作為LiBs中的新型負極表現出了優異的電化學性能。

圖1. MZC-PMA HSNSs的MD模擬

總之，該工作通過將PMA簇引入MZC并精確控制PMA的量，成功構建了新型穩定的2D MZC-PMA HSNS。MD模擬揭示了MZC-PMA HSNS的形成機制，其中PMA簇與MZC共同組裝，并最終在多個組件之間的COUL和LJ相互作用驅動下生長成2D HSNS。重要的是，通過DFT計算驗證，引入具有富電子特性的PMA可以顯著增加鋰離子的吸附能（-3.04 eV）。

得益于這種獨特的結構，MZC-PMA HSNS作為負極材料具有極大的優勢，在100 mA g^-1下循環100次后，其可逆比容量達到1157 mAh g^-1；在1 A g^?1下循環700次后，長期循環壽命達到592 mA g^?1。因此，該項工作為合理設計具有亞1納米結構的多組分金屬氧化物基功能材料作為下一代高性能鋰離子電池負極材料提供了新的見解。

圖2. MZC-PMA HSNS的電池性能

Hybrid Sub-1 nm Nanosheets of Co-assembled MnZnCuOx and Polyoxometalate Clusters as Anodes for Li-ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202309934

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王訓/劉俊利Angew.：?共組裝MnZnCuOx 和多金屬氧酸鹽簇的混合亞1 nm納米片作為鋰離子電池的負極

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