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Nature子刊：常壓亦能反應(yīng)！RuCo單原子合金實(shí)現(xiàn)光催化CO加氫制液體燃料

近年來(lái)，光驅(qū)動(dòng)的Fischer–Tropsch合成反應(yīng)(FTS)作為一種高效節(jié)能的高附加值化學(xué)品制備技術(shù)引起了人們的廣泛關(guān)注。高附加值的C₅₊烴類液體燃料的合成是FTS研究的一個(gè)有價(jià)值但具有挑戰(zhàn)性的目標(biāo)，并且熱和光熱FTS都需要相對(duì)苛刻的條件，通常是高壓(2-5MPa)。因此，設(shè)計(jì)和制備在接近環(huán)境壓力(低于0.5 MPa)下的光驅(qū)動(dòng)CO加氫催化劑以制備C₅₊碳?xì)浠衔镆后w燃料具有重要意義。

近日，中科院理化技術(shù)研究所張鐵銳和李振華等在面心立方(fcc)Co納米顆粒中成功制備了具有原子分散Ru中心的氧化鋁負(fù)載的RuCo單原子合金催化劑(Ru₁Co-SAA)。

具體而言，研究人員以Ru₁CoAl-LDH納米片材為原料，在650°C下進(jìn)行氫還原合成了Ru₁Co-SAA，并且其在紫外-可見(jiàn)光(UV-Vis)照射下表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化CO加氫制C₅₊液體燃料性能。在UV-Vis照射(1.80 W cm^?2)和近環(huán)境壓力(0.5 MPa)下，Ru₁Co-SAA表現(xiàn)出58.6%的CO轉(zhuǎn)化率(CO周轉(zhuǎn)頻率TOF為0.114 s^?1)和顯著的C₅₊選擇性(75.8%)，優(yōu)于基于氧化鋁負(fù)載的Co納米顆粒(Co-NP)或RuCo納米合金(Ru_nCo-NA)催化劑。

更重要的是，Ru₁Co-SAA在低壓下的性能與在更高壓力(通常高于2 MPa)下工作的最先進(jìn)的Co基、Ru基和RuCo合金FTS催化劑相當(dāng)。

化學(xué)吸附實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ru₁Co-SAA中的Ru?Co配位促進(jìn)了CO的活化和CH_x*中間體的C?C偶聯(lián)反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)了有效的光催化CO加氫活性和C₅₊選擇性。

此外，在Ru₁Co-SAA上形成具有高不飽和度的C₂*中間體有利于C?C偶聯(lián)產(chǎn)生長(zhǎng)鏈烴(與含有Co-NP或Ru_nCo-NA的參考催化劑相比)。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作是第一個(gè)在環(huán)境和近環(huán)境壓力(0.1-0.5 MPa)下光催化CO加氫高選擇性制備C₅₊液體燃料的研究，這有利于推動(dòng)未來(lái)在溫和壓力(包括大氣壓力)下產(chǎn)生有價(jià)值的液體燃料的進(jìn)一步發(fā)展。

Ruthenium-cobalt Single Atom Alloy for CO Photo-hydrogenation to Liquid Fuels at Ambient Pressures. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37631-5

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