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先進充電電池中的固態(tài)電解質界面層（SEIs）通過隔離電子，同時允許工作離子的傳輸，確保電極在超出電解質熱力學穩(wěn)定極限的極端電位下發(fā)生可逆反應。此外，電池膜還能根據(jù)外部刺激（如電、化學、機械和熱）選擇性地打開或關閉離子通道，從而產(chǎn)生有助于管理電池內(nèi)反應的”門控”機制。那么，SEIs的化學和結構能否模仿電池膜的化學和結構，從而復制離子門控？

在此，弗吉尼亞理工林鋒教授，美國陸軍研究實驗室許康教授，美國博伊西州立大學熊輝教授，華盛頓大學Peng Bai等團隊通過固體電解質界面中的選擇性離子傳輸實現(xiàn)電荷存儲中的可逆開關。具體而言，本工作證明SEI可以設計成具有選擇性、可切換的離子傳輸特性。

當門打開時，工作離子通過SEI進行傳輸，以執(zhí)行插層電池化學反應；當門關閉時，同樣的離子主要吸附在SEI的外表面，顯示出電容行為。開/關門開關的操作取決于SEI幾納米厚無機亞層的化學和結構特性，這些特性對溫度、電解質添加劑、電化學歷史、水殘留以及負極特性都很敏感。開/關門開關能以較低的感覺閾值對這些刺激做出微妙的反應，這可解釋在其他相同條件下形成的”好”或”壞”SEI的令人費解和矛盾的結論。

圖1. 電池中的離子傳輸

總之，該工作發(fā)現(xiàn)了SEI的一個迄今未知的方面，它可以作為熱激活傳輸門，在插層電池（門打開）和雙層電容器（門關閉）之間切換工作離子的電化學行為。熱轉換過程中富含NaF的SEI層的動態(tài)演化是實現(xiàn)這種離子門設計的關鍵。

此外，升高的溫度還能提供克服離子傳輸能壘的熱能。含氟添加劑和含氟鹽的還原電位決定了SEI無機內(nèi)層的化學性質和結構，從而決定了離子門的形成和功能。工作條件下NaF的溶解和再生動態(tài)決定了離子門開關的可操作性和可逆性。離子門具有很強的抗干擾能力，即使在損壞后也能愈合。因此，該工作提出的獨特見解將指導我們?yōu)槲磥淼碾姵鼗瘜W設計出更好的界面。

圖2. SEI 的溶解和再生

Reversible Switch in Charge Storage Enabled by Selective Ion Transport in Solid Electrolyte Interphase, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1021/jacs.3c03429

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四單位聯(lián)合?JACS：固體電解質界面的選擇性離子傳輸

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