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清華大學劉凱團隊ACS Nano:氟化氨基甲酸酯基電解質實現高度可逆鋰金屬負極

清華大學劉凱團隊ACS Nano:氟化氨基甲酸酯基電解質實現高度可逆鋰金屬負極
鋰金屬被認為是最有希望提高電池能量密度的負極材料。然而,由于鋰負極與傳統碳酸酯電解質之間的相容性較差,其大規模工業化生產一直面臨著不穩定固體電解質相(SEI)導致的嚴重枝晶生長。因此,迫切需要對SEI的成分進行精確控制,以解決電解質/負極界面的電化學和機械不穩定性問題。
清華大學劉凱團隊ACS Nano:氟化氨基甲酸酯基電解質實現高度可逆鋰金屬負極
在此,清華大學劉凱團隊報告了一種合理設計的含氟氨基甲酸酯基電解質,該電解質以LiNO3為主要鹽類之一,可誘導陰離子分解,從而獲得均勻且富含無機物(LiF、Li3N、Li2O))的SEI。
因此,這種電解液組裝鋰金屬電池的庫侖效率高達 99%,在Li|Li對稱電池中可穩定循環1000小時以上,在40μm 薄Li|高負載-NCM811全電池中可循環100次以上,在Cu|LiFePO4軟包電池中可循環50次以上,是一種很有前途的高可逆鋰金屬電池電解液。
清華大學劉凱團隊ACS Nano:氟化氨基甲酸酯基電解質實現高度可逆鋰金屬負極
圖1.鋰金屬全電池的電化學性能
總之,該工作設計了一種氟化氨基甲酸酯基電解質溶劑DFNCA,它具有高供體數(DN),即對LiNO3具有較強的溶解能力。因此,以LiNO3為主要鹽類之一,可以合理地調整低LUMO Li鹽類的優先還原,形成以陰離子主導的均勻SEI、離子導電的和機械穩定的LiF,從而實現出色的金屬鋰負極性能。
相應的均勻鋰沉積和致密形貌為Li|Cu半電池、Li|Li對稱電池、Li|NCM811全電池和無負極銅|LFP 電池提供了高度穩定的循環性能。因此,含氟氨基甲酸酯電解質有望用于高性能鋰金屬電池。
清華大學劉凱團隊ACS Nano:氟化氨基甲酸酯基電解質實現高度可逆鋰金屬負極
圖2. 碳酸酯電解液的作用機制
Fluorinated Carbamate-Based Electrolyte Enables Anion-Dominated Solid Electrolyte Interphase for Highly Reversible Li Metal Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c06088

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