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鄭耿鋒/羅干AEM：強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)為降低大氣中CO₂含量，同時生產高附加值的化學品/燃料提供了一條有前景的途徑。銅基材料與*CO和*H中間體具有適當的結合能，可以將CO₂轉化為深度還原(> 2e^?轉移)產物。其中，作為C₁還原產物，甲烷的生成需要經過一個復雜的動力學緩慢的八電子轉移途徑，但是目前大多數報道的電催化劑活性仍不理想，CH₄的部分電流密度相對較低，并且在大電流下(|j_total|> 300mA cm^?2)下也需要高過電位。

基于此，復旦大學鄭耿鋒和商丘師范學院羅干等提出在鈣鈦礦氧化物的A位點合理地摻入堿土金屬離子以提高其表面堿性和CO₂的化學吸附能力，從而促進CO₂RR活性。

具體而言，Ca₂CuO₃鈣鈦礦由角線相聯[CuO₄]平面鏈組合而成，與傳統鈣鈦礦結構和稀土金屬作為A位的La₂CuO₄相比，Ca₂CuO₃催化劑表現出更強的基本強度和改善的CO₂吸附能力，并且Ca₂CuO₃中較大的Cu?Cu距離抑制了C?C偶聯進一步促進了CO₂?CH₄的轉化。

理論計算表明，在CO₂RR過程中，通過表面Ca²⁺陽離子的部分浸出形成配位不飽和的Cu位點，這加速了*CO和隨后的*CHO中間體轉化為*CH₂O，以及抑制競爭性析氫反應，從而實現CO₂在相對較低的電位下轉化為CH₄。

因此，在?1 A cm^?2總電流密度下，所制備的Ca₂CuO₃催化劑在?0.30 V電位下的CH₄法拉第效率達到51.7±2.3%，CH₄部分電流密度為517±23 mA cm^?2；同時，Ca₂CuO₃催化劑在?1 A cm^?2總電流密度下連續電解6小時后仍保持44%的CH₄法拉第效率，且催化劑的形貌和組成未發生明顯變化，表明該催化劑具有優異的穩定性。

總之，這項工作提出了一個調整鈣鈦礦氧化物A位的設計策略，為設計用于低過電位下CO₂轉化為CH₄的鈣鈦礦型催化劑提供了指導。

High-rate CO₂-to-CH₄ Electrosynthesis by Undercoordinated Cu Sites in Alkaline-Earth-Metal Perovskites with Strong Basicity. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204417

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