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氫能作為解決傳統化石燃料引發的日益嚴重的能源短缺和環境惡化等問題的有效能源，因其清潔性和可持續性而越來越受到關注。目前，氫氣的商業化生產主要是通過蒸汽重整天然氣來實現的，然而這種方法的轉換效率相對較低，并且會排放大量的副產物，如溫室氣體，因此必須開發一種經濟高效的產氫路線。

電解水被認為是一種高效、清潔的獲取高純氫氣的方法。然而，貴金屬(如Pt)仍然是電解水的主要催化劑，其對析氫反應(HER)具有較高的催化活性，但是由于其成本高，很難實現大規模的商業應用。因此，開發與Pt基催化劑性能相當的非貴金屬電催化劑是降低氫氣的生產成本并促進電解水實際應用的可行途徑。在非貴金屬化合物中，氧化鎢(WO₃)被認為是一種有前景的候選催化劑，然而WO₃卻存在高氫吸附能和較差的導電性等本征活性差的問題。

基于此，陜西科技大學楊軍等人提出可以在氧化鎢的間隙位置插入氫原子(H_0.23WO₃)，通過調節表面電子結構和削弱氫吸附能來增強其催化活性。

本文在N₂飽和的0.5 M H₂SO₄溶液中，使用三電極體系評估了制備的催化劑的電催化活性。測試結果表明，WO₃/rGO催化劑具有平坦的極化曲線，在100 mV的起始過電位下沒有電流產生，即使在-0.2 V的超高過電位下也只有13 mA cm^-2的電流密度。相比之下，催化劑H_0.23WO₃/rGO具有陡峭的極化曲線，在過電位緩慢增加的情況下，電流密度急劇增加，這與20wt% Pt/C催化劑的極化曲線相似。

此外，達到10 mA cm^-2的電流密度，WO₃/rGO催化劑需要182 mV的高過電位，而H_0.23WO₃/rGO則只需要33 mV，這十分接近于商業的20wt% Pt/C催化劑(20 mV)。

值得注意的是，即使在100 mA cm^-2的高電流密度下，與WO₃/rGO催化劑(376 mV)相比，H_0.23WO₃/rGO催化劑也具有較低的過電位(92 mV)。顯然，H_0.23WO₃/rGO催化劑比WO₃/rGO催化劑和其他催化劑，包括rGO和H_0.23WO₃/WO_2.92催化劑表現出更優異的催化活性，甚至可以與商業Pt/C催化劑相媲美。更重要的是，高活性H_0.23WO₃/rGO催化劑表現出顯著的穩定性，在高氫氣產量下可以連續工作長達200000秒。

由于催化劑的HER活性與氫吸附能高度相關，而氫吸附能本質上取決于電催化劑的表面電子結構，因此為了深入了解催化劑催化性能提高的原因，本文利用密度泛函理論(DFT)計算探究了表面氫中間體的結合能力與電子結構的關系。首先，本文比較了WO₃(002)和H_0.23WO₃(020)的PDOS，確定了H原子的插入對WO₃電子結構的影響。研究發現，WO₃(002)表面W原子的5d軌道的PDOS越過了費米能級，從而提升了d帶中心，使得其具有比H_0.23WO₃(020)表面更強的H^*吸附。

另外，WO₃(002)表面O原子的2p軌道的PDOS也更接近費米能級，表明其與H^*的相互作用也很容易。這些結果表明，H原子的插入可以顯著降低H_0.23WO₃(020)表面費米能級附近W 5d軌道和O 2p軌道的電子密度分布，這有利于減弱H_0.23WO₃(020)表面的H^*吸附。

此外，當H^*吸附在WO₃(002)表面時，W和O位點的△G_H*分別為-0.56和-0.71 eV，表明W位點是有利的HER活性位點。更有趣的是，H^*在H_0.23WO₃(020)表面的吸附明顯較弱，W位點對應的△G_H*值降至-0.13 eV，接近理想催化劑。

此外，計算結果還表明，氫原子與H_0.23WO₃中的氧有強烈的相互作用，從而降低了表面活性位點W 5d軌道的電子密度分布。隨后，H_0.23WO₃表面活性位點的電子密度降低，W-H鍵較WO₃減弱，從而促進H^*中間體從催化劑表面活性位點快速脫附。

結果表明，H_0.23WO₃催化劑對HER具有較好的動力學性能和較好的催化活性。這項工作提出了新穎的間隙缺陷工程，不僅可以有效的提高催化劑的本征活性，還為設計高效的HER催化劑提供了新的理念。

Interstitial Hydrogen Atom to Boost Intrinsic Catalytic Activity of Tungsten Oxide for Hydrogen Evolution Reaction, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207295.

https://doi.org/10.1002/smll.202207295.

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Small：間隙氫原子提高氧化鎢的本征析氫活性

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