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EnSM：調(diào)控FeN4的d帶中心，有效增強(qiáng)氧還原反應(yīng)活性

原子分散的FeN₄作為氧還原反應(yīng)(ORR)的低成本電催化劑，在燃料電池和金屬-空氣電池中得到了廣泛的應(yīng)用。而FeN₄上金屬位點(diǎn)的d帶中心位置不理想，影響了氧中間體的吸附-解吸行為，進(jìn)一步阻礙了氧化中間體ORR性能的提高。

基于此，倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰、中南大學(xué)賴延清和田忠良等開發(fā)了一種彎曲的氮摻雜中空碳雙原子催化劑(Fe/Zn-CNHC)，它在保持高效能的同時(shí)獲得了優(yōu)異的電催化穩(wěn)定性。

具體而言，F(xiàn)e/Zn原子的引入是基于與金屬具有中等配位強(qiáng)度的氮摻雜碳載體在約束熱處理過(guò)程中的質(zhì)子化，導(dǎo)致原子在載體上的平衡彌散。同時(shí)，表面活性劑促進(jìn)了ZIF-8界面微環(huán)境的調(diào)節(jié)，提高了催化劑結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。

此外，EXAFS和密度泛函理論(DFT)揭示了Zn對(duì)Fe的d軌道電子分布的調(diào)諧作用促進(jìn)了Fe?O的拉伸和分裂，導(dǎo)致了Fe 3d軌道投影d-態(tài)密度(PDOS)向左偏移，并接近費(fèi)米能級(jí)(E_d)，從而優(yōu)化了ORR中間體的結(jié)合。

因此，所制備的Fe/Zn-CNHC催化劑具有優(yōu)良的ORR活性，半波電位(E_1/2)為0.91 V，0.9V下的動(dòng)力學(xué)電流密度(J_k)為7.45 mA cm^?2；并且具有優(yōu)異的穩(wěn)定性(5000次循環(huán)后衰減不明顯；0.7 V下工作10小時(shí)后仍保持初始電流的93.2%)，超過(guò)了商用Pt/C和許多其他單原子催化劑。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作報(bào)道了一種簡(jiǎn)便的方法來(lái)獲得更大規(guī)模的雙原子催化劑，并且可以進(jìn)一步應(yīng)用于多種金屬在基質(zhì)上的同時(shí)原子分散，為制備高性能和穩(wěn)定的雙原子催化劑提供了策略。

Engineering d-band Center of FeN₄ Moieties for Efficient Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysts. Energy Storage Materials, 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.04.003

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