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固態鋰金屬電池因其具有高能量密度和潛在的特性安全性而被確定為電動汽車行業的戰略研究方向。然而，固體材料固有的機械性能導致電極和電解質在充電和放電過程中不可避免地出現電化學機械故障；這些失效機制包括鋰枝晶滲透以及裂紋和空隙的形成，這對固態鋰金屬電池的長循環壽命構成了嚴峻的挑戰。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員概述了最新進展。首先，電化學機械效應在固態鋰電池（SSLMB）中起著至關重要的作用。固體電解質在兩個電極的應力作用下容易變形和開裂，導致內阻和短路顯著增加。

在正極電極中，界面副反應通常會增加界面電阻。脫鋰時活性材料的收縮會導致二次顆粒以及固體電解質和活性材料顆粒之間的接觸損失，進一步增加界面電阻和正極顆粒失活。

在鋰金屬負極中，空隙形成、界面演化和鋰枝晶生長之間的相關性是造成容量衰減和短路的原因。其次，電化學機械串擾是大量固態電池中的一個普遍問題。Li⁺通量是通過固態電解質在正負極之間傳遞電化學機械失效效應的介質。

因此，在整個電池中，特別的在由含鋰正極材料組成的SSLMB中，由于鋰離子在充電過程中被提取出來，整個電池中不均勻的Li⁺通量會引起正負極之間的電化學機械失效。正極在串擾中占主導地位，因為它首先觸發了不均勻的Li⁺通量。在隨后的循環中，串擾行為不斷累積，加劇了SSLMB的電化學機械失效。

圖1. 非均勻Li⁺通量誘導鋰氧化物正極和鋰負極之間的電化學-機械串擾示意圖

通過以上討論，該工作得出結論：同時協同優化正極、負極和電解質比單獨改進它們更有利于制造出優質的固態電池。必須考慮一種材料的電化學機械行為對其他材料的影響，即使在空間上是孤立的。正極改性（正極晶體學和形態學、填料結構、涂覆層、成分等）是解決鋰枝晶滲透問題的一種新穎而有效的策略，特別的在使用高電容正極和超薄電解質的固態鋰電池中。設計在Li⁺插入/脫出過程中具有內在穩定性的低應變或零應變正極可有效解決固態鋰電池中正極的電化學失效問題。

例如，具有無序巖鹽結構的鋰過釩氧化物Li_8/7Ti_2/7V_4/7O₂已被證明具有近尺寸不變的特性，這對于在固態鋰電池的厚電極中保持正極材料和固體電解質之間的界面連接非常有用。除了改進的機械性能和高離子傳導性，離子傳導的均勻性也是對固體電解質的重要要求。因此，低成本的無鋰電正極材料和無負極全電池是下一代高能量密度鋰電池的發展方向。

Interelectrode Talk in Solid-State Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202301892

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崔光磊團隊AM：固態鋰金屬電池中的電極間討論

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