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Angew.：具有電負性通道的烯烴連接COF作為鋰金屬電池的陽離子“高速公路”

盡管鋰金屬作為理想的負極材料極具吸引力，但不可控的鋰枝晶生長和不穩定的固體電解質界面一直困擾著它的實際應用。這些限制可歸因于Li⁺向鋰金屬表面緩慢且不均勻的遷移。

圖1 COF的設計

韓國延世大學Sang-Young Lee等報道了具有電負性通道的烯烴連接共價有機框架（COFs），以選擇性促進Li⁺的傳輸。研究顯示，將三嗪環和氟化基團摻入COFs骨架中，作為能夠與通道中浸漬的電解液發生靜電相互作用的富電子位點，可促進鹽的解離以產生Li⁺和反陰離子，并引導通道內均勻的Li⁺通量。

為從機理上理解COFs的影響，這項工作通過改變烯烴鍵中氟原子的數量來合成一系列COFs，從而控制通道的電負性。此后，將COFs與聚四氟乙烯（PTFE）粘結劑混合，以生產混合基質膜，當將其放置在電極之間時，該混合基質膜可以用作隔膜。

圖2 COF膜的表征

結果，在最佳的電負性環境下，COF膜在室溫下表現出0.85的高Li⁺遷移數（t_Li+）和1.78 mS cm^?1的高離子電導率，證明了其作為加速Li⁺遷移的離子高速公路的作用。由于這種有益的效果，COF膜在Li/Li對稱電池中實現了超過700小時的可靠的鋰沉積/剝離循環能力。此外，COF膜使Li/LiFePO₄電池能夠實現穩定的容量保持，驗證了其作為鋰金屬電池的陽離子高速公路膜的潛力。

圖3 全電池性能

Olefin-Linked Covalent Organic Frameworks with Electronegative Channels as Cationic Highways for Sustainable Lithium Metal Battery Anodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202307459

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