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南開/港理工?AM：雜原子驅(qū)動Ce單原子配位場改變，加速Ce SAs/PSNC氧還原反應(yīng)動力學(xué)

在許多能量轉(zhuǎn)換裝置中，最重要的是通過4e^?轉(zhuǎn)移過程的氧還原反應(yīng)(ORR)。然而，這種機制包括涉及各種O基中間體的多個軸向基團吸附-解離途徑，導(dǎo)致高過電位和緩慢的動力學(xué)。為了克服這些問題，研究人員做了許多努力以研究出高效的ORR催化劑。其中，單原子催化劑由于其百分百的原子利用效率和優(yōu)異的活性而引起人們廣泛關(guān)注。

近日，南開大學(xué)杜亞平和香港理工大學(xué)黃勃龍等提出了一種通過長程相互作用的P，S共驅(qū)動策略，可以精確地調(diào)制與N(O)直接配位的Ce單原子位點的電子結(jié)構(gòu)。

具體而言，含有P、S的聚合物涂層的沸石咪唑酸框架(ZIF-8)被碳化成中空碳多面體并作為分子籠，在高溫下原位捕獲和封裝活化的流動Ce物種。因此，通過兩步熱解策略成功地制備了P、S共修飾的Ce單原子，同時沒有發(fā)生Ce的氧化和聚集。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，內(nèi)部中空、多孔薄壁的碳多面體進一步促進了活性位點的暴露和利用；引入適當?shù)腟和P位點能夠?qū)e-4f軌道上升到費米能級以提高催化劑的電子轉(zhuǎn)移效率。

因此，優(yōu)化后的Ce SAs/PSNC具有較低的過電位和較高的ORR性能，其在堿性介質(zhì)中的半波電位(E_1/2)為0.90 V；并且其在0.85 V_RHE時的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)值為52.2 s^?1，比不含P、S(Ce SAs/NC)的催化劑增加了約27倍。

此外，用Ce SAs/PSNC組裝的Zn-空氣電池具有212 mW cm^?2的功率密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，表明其在儲能器件中的應(yīng)用潛力。總之，這項工作可以為在復(fù)雜的配位環(huán)境中調(diào)節(jié)基于稀土元素的SACs提供一個有效策略，有助于實現(xiàn)稀土金屬基單原子催化劑在能量轉(zhuǎn)換和存儲器件中的廣泛應(yīng)用。

Heteroatom-Driven Coordination Fields Altering Single Cerium Atom Sites for Efficient Oxygen Reduction Reaction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202302485

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