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AM：性能超過Pt！負載釕單原子和Ru團簇的催化劑實現(xiàn)高效堿性析氫！

電解水技術是目前公認的最清潔的制氫技術。在現(xiàn)如今的背景下，最高效的電解水催化劑是用于陰極析氫反應(HER)的貴金屬Pt和陽極析氧反應(OER)的貴金屬Ir/Ru。近年來，研究人員在開發(fā)地球資源豐富且成本低廉的材料以取代貴金屬為基礎的電催化劑方面付出了巨大的努力。

例如，Ni-Fe基催化劑表現(xiàn)出與釕氧化物相當?shù)腛ER性能，而對于HER，大多數(shù)非貴金屬基催化劑的性能仍遠遜于貴金屬催化劑(如Pt、釕(Ru)、銠(Rh)和金(Au))。考慮到貴金屬的稀缺和高成本，在設計堿性HER電催化劑時，減少使用量并充分利用這些貴金屬仍然是最具挑戰(zhàn)性的。

基于此，臺灣大學陳浩銘和香港理工大學黃海濤(共同通訊)等人證明釕(Ru)基團簇結合鄰近Ru單原子(SAs)并負載在層狀鈷酸鈉(Ru/NC)上是一種提升催化劑HER性能的有效策略。

本文利用三電極體系，在1 M KOH電解質中測試了制備的Ru/NC復合材料的HER電催化性能，并與純NC，Ru/C和商業(yè)20wt% Pt/C進行了比較。正如預期的那樣，Pt/C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能，起始過電位(U_onset)最低且接近于零，并且其過電位僅為24 mV(10 mA cm^-2)，這個結果與之前的研究結果相吻合。

與Pt/C相比，純NC催化劑表現(xiàn)出相當差的HER性能，具有較大的U_onset(200 mV)和較大的過電位(313 mV@10 mA cm^-2)。與之形成鮮明對比的是，引入Ru后，Ru/NC催化劑的起始電位顯著降低，接近0 V，且過電位降低到25 mV(10 mA cm^-2)，HER性能幾乎與Pt/C相同，并且顯著優(yōu)于大多數(shù)堿性HER催化劑。

同時，為了確定Ru/NC復合催化劑的最佳Ru含量，本文還制備了不同Ru濃度的其他3種催化劑，分別記為Ru₄/NC、Ru₈/NC和Ru₁₆/NC。隨著Ru含量的增加，Ru₁₂/NC電極(也就是前面提到的Ru/NC)在HER中表現(xiàn)出最佳的性能，這表明適當?shù)腞u含量可以使得催化劑具有最佳的HER性能。

考慮到需要理解Ru/NC催化劑真實的活性位點和活性機理，本文進一步進行了密度泛函理論(DFT)計算，以建立電催化劑的結構-性能之間關系，并揭示催化劑具有優(yōu)異的HER活性的原因。對于Ru團簇，從曲線擬合結果來看，在HER條件下Ru-Ru的配位數(shù)(CN)接近3，這與Ru₆納米簇的八面體幾何結構一致。

為了闡明Ru/NC各組分如何協(xié)同增強催化劑堿性HER活性，本文對Ru SA、Ru團簇和NC位點進行了DFT計算以了解其堿性HER中的關鍵步驟。計算后發(fā)現(xiàn)，在NC上，OH-H鍵斷裂的能壘為1.41 eV，顯著低于Ru SA(1.80 eV)和Ru團簇(2.75 eV)，這表明NC表面可以顯著促進緩慢的Volmer，并使H_ads的形成速率提高幾個數(shù)量級。

最后，本文還計算了不同位點的氫吸附自由能。由于氫在NC上的吸附自由能(△G_H*=-0.85 eV)遠大于最優(yōu)值(△G_H*=0 eV)，這說明H_ads的脫附和H₂的生成受到了阻礙。相反，Ru SA和Ru團簇上的氫吸附自由能更小，更接近于最優(yōu)值，這證實了Ru SA和Ru團簇是通過吸附/結合反應生成的H₂。

之后，本文還按照Volmer步驟計算了Ru SA和Ru團簇上的吉布斯自由能圖。結果表明，Ru團簇表面吸附第一個H(-0.06 eV)和第二個H(-0.07 eV)的△G_H*值都非常接近于零。相反，Ru SA位點的第二個H吸附太強，△G_H*高達-0.70 eV，大大增加了Volmer步驟的難度。

根據(jù)上述說明，可以推斷出NC和Ru之間的協(xié)同作用使得Ru/NC復合材料成為一種特殊的堿性HER催化劑，NC加速了水解離速率，生成的H中間體在Ru SA或團簇上重組生成H₂。考慮H中間體在Ru團簇表面的吸附-脫附更有利，可以說明Ru團簇主導催化劑的HER活性，這些結果也解釋了Ru SA/NC催化劑活性低的原因。總之，Ru團簇比Ru SA具有更好的活性，這為設計具有良好堿性HER性能的貴金屬基催化劑提供了新的方向。

Supported Ruthenium Single-Atom and Clustered Catalysts Outperform Benchmark Pt for Alkaline Hydrogen Evolution, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202301133.

https://doi.org/10.1002/adma.202301133.

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