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四川大學(xué)王延青Adv. Sci.：利用單分散超長單壁碳納米管制備自支撐LiFePO4正極

在柔性/可穿戴電子設(shè)備方面，低含量/不含非電化學(xué)活性粘結(jié)劑、導(dǎo)電添加劑和集流體是提高鋰離子電池快充/放電性能和開發(fā)自支撐電極的關(guān)鍵問題。

圖1. SWCNTs的分散示意圖及表征

四川大學(xué)王延青等展示了一種簡單而強(qiáng)大的制備方法，利用靜電偶極相互作用和分散劑分子的立體阻礙，在N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）溶液中大量生產(chǎn)單分散的超長單壁碳納米管（SWCNTs），并在磷酸鐵鋰（LFP）正極中構(gòu)建連續(xù)互聯(lián)的SWCNT網(wǎng)絡(luò)。

首先，通過分子動力學(xué)（MD）模擬證實(shí)，具有特定結(jié)構(gòu)的分散劑分子可以通過分子間作用力吸附在超長SWCNTs上，并通過靜電和立體阻礙作用防止超長SWCNTs重新聚集。與SWCNTs粉末相比，單分散的超長SWCNTs更容易在電極中形成高效的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，即使作為導(dǎo)電添加劑的添加量從5到0.5wt%不等。此外，在沒有粘結(jié)劑的情況下，LFP顆粒可以在單分散超長SWCNTs的纏繞和包裹下有效固定，形成穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，從而大大提高了電極的比容量和高倍率穩(wěn)定性。

圖2. 無粘結(jié)劑電極（LFP-SWCNTx-BF）的制備與性能

因此，在導(dǎo)電添加劑含量為3wt%時(shí)，電極的比容量在20C時(shí)可達(dá)到90.7 mAh g^-1，在5C下循環(huán)500次后容量保持率為71.3%。此外，這項(xiàng)工作展示了一種分層復(fù)合材料，其中納米管排列成網(wǎng)絡(luò)狀的膜，將活性LFP顆粒包裹在制備的自支撐SWCNTs電極中。

所得自支撐電極在電解液中表現(xiàn)出良好的抗彎曲性和抗壓性，可以承受至少7.2 Mpa的拉伸應(yīng)力和5%的應(yīng)變，并允許制備厚度達(dá)39.1 mg cm^-2的高質(zhì)量負(fù)載電極。這些研究無疑將為在堅(jiān)韌、無粘結(jié)劑、自支撐的電極中構(gòu)建有利于電子/離子傳輸?shù)母咝?dǎo)電網(wǎng)絡(luò)提供有效和實(shí)用的策略。

圖3. 自支撐電極（LFP-SWCNT-SS）的性能

Preparation of Tough, Binder-Free, and Self-Supporting LiFePO4 Cathode by Using Mono-Dispersed Ultra-Long Single-Walled Carbon Nanotubes for High-Rate Performance Li-Ion Battery. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202207355

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