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華科大謝佳團(tuán)隊(duì)ACS Energy Lett.：定制電解質(zhì)和主體結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高能量密度無(wú)負(fù)極鉀金屬電池

鉀金屬負(fù)極的高理論容量（687 mA h g^?1）和低標(biāo)準(zhǔn)電極電位（-2.97 V vs SHE）則能進(jìn)一步提升鉀電池的競(jìng)爭(zhēng)力。然而鉀金屬的直接使用仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，包括不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)膜（SEI）、不規(guī)則的鉀離子沉積、不可控的巨大體積變化等。

在此，華中科技大學(xué)謝佳教授團(tuán)隊(duì)提出定制化的電解液和集流體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)思路，系統(tǒng)研究了稀釋高濃電解液（DHCE）相比于常規(guī)電解液、高濃電解液在提升鉀金屬負(fù)極電化學(xué)性能方面的優(yōu)勢(shì)及構(gòu)效關(guān)系。此外，該工作還引入了介孔的碳基三維集流體，降低了集流體比表面積的同時(shí)保留了較好的離子擴(kuò)散及沉積性能，并通過(guò)電化學(xué)測(cè)試驗(yàn)證了其在DHCE下較高的庫(kù)倫效率及可逆性。

最終，該工作借助電解液和集流體的雙重優(yōu)化，實(shí)現(xiàn)了高容量鉀金屬負(fù)極的高效沉積剝離，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高能量密度(362 Wh kg^?1)無(wú)負(fù)極鉀金屬電池的100圈長(zhǎng)循環(huán)。

圖1. 不同電解液中循環(huán)后集流體上SEI的結(jié)構(gòu)信息

總之，該工作從高能量密度鉀金屬電池的設(shè)計(jì)需求出發(fā)，提出電解液和集流體結(jié)構(gòu)的雙重優(yōu)化策略：通過(guò)引入TTE輔助的DHCE來(lái)提供陰離子參與的溶劑化結(jié)構(gòu)以提升SEI穩(wěn)定性以及電解液電化學(xué)穩(wěn)定性；同時(shí)制備了介孔為主的MCNF集流體以降低比表面積、提升庫(kù)倫效率，也為K沉積提供足夠的內(nèi)部空間保證高可逆容量。

兩者結(jié)合，該工作成功實(shí)現(xiàn)了鉀金屬的高面容量高效沉積（ICE為95.9%，條件3 mA cm^?2-3 mAh cm^?2），并組裝了低N/P比K||SPAN電池和無(wú)負(fù)極MCNF||PB電池，其能量密度分別達(dá)到了256 Wh kg^?1和362 Wh kg^?1。因此，該工作為高能量密度鉀金屬電池及其他無(wú)負(fù)極堿金屬電池的開(kāi)發(fā)提供了有益指導(dǎo)。

圖2. 鉀金屬全電池的電化學(xué)性能

Customized Electrolyte and Host Structures Enabling High-Energy-Density Anode-Free Potassium–Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01067

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