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AEM：導(dǎo)電金屬-有機(jī)骨架中的雙活性位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高效水分解

由于能源需求的不斷增長和化石燃料的使用所帶來的環(huán)境問題，有效利用可再生能源已成為全球能源經(jīng)濟(jì)中一個(gè)緊迫而不可阻擋的趨勢。由于氫燃料具有較高的能量密度和環(huán)境友好性，是最清潔的能源載體。

在工業(yè)產(chǎn)氫技術(shù)中，電解水工藝簡單，且不產(chǎn)生其他副產(chǎn)物，滿足了清潔技術(shù)的理念。然而，析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)這兩個(gè)半反應(yīng)的緩慢動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重限制了電解水的能量轉(zhuǎn)換效率。到目前為止，貴金屬Pt和Ru/Ir氧化物分別是最高效的HER和OER電催化劑。然而，貴金屬高昂的價(jià)格和有限的儲(chǔ)量阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。

為了進(jìn)一步提高水分解的效率，需要研究高性能且廉價(jià)的HER和OER雙功能電催化劑，最近的研究包括過渡金屬氧化物、硫化物、氮化物、碳化物和硼化物。它們的全水解活性仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于的Pt/C和IrO₂/RuO₂商業(yè)催化劑。因此，開發(fā)優(yōu)于Pt/C和IrO₂/RuO₂且同時(shí)具有HER和OER活性的雙功能電催化劑勢在必行。

基于此，哈爾濱工程大學(xué)朱春玲、趙贏營、陳玉金和溫州大學(xué)侴術(shù)雷(共同通訊)等人通過Ru，Ir或Rh摻雜在Co-兒茶酚酶(Co-CAT)中引入了雙活性位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了高效的全水解。

本文在1.0 M KOH中測試了具有自支撐結(jié)構(gòu)的金屬-有機(jī)骨架(MOFs)催化劑的電催化性能。在相同的條件下，在相同的負(fù)載質(zhì)量下，還測試了負(fù)載在碳布基底上的RuO₂和Pt/C的催化性能。根據(jù)Co-CAT/CC、RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC、RhCo-CAT/CC和商業(yè)20wt% Pt/C/CC的線性掃描伏安(LSV)曲線可以發(fā)現(xiàn)，Co-CAT/CC需要207 mV的過電位(η₁₀)才能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，而RuCo-CAT/CC、RhCo-CAT/CC和IrCo-CAT/CC則僅需要38、49和70 mV的過電位。

值得注意的是，RuCo-CAT/CC的過電位甚至低于商業(yè)Pt/C(46 mV)和迄今報(bào)道的大多數(shù)HER催化劑，包括Ru，Ir或Rh基催化劑。此外，為了達(dá)到100 mA cm^-2的電流密度，RuCo-CAT/CC、RhCo-CAT/CC和IrCo-CAT/CC需要的過電位僅為172、182和188 mV，同樣低于Co-CAT/CC(385 mV)和Pt/C/CC(192 mV)。

值得注意的是，在pH為10-14的電解質(zhì)中，摻雜的催化劑顯示出與Pt/C/CC相當(dāng)或更好的HER活性，這表明與未摻雜的催化劑相比，MCo-CAT/CC具有更好的HER動(dòng)力學(xué)。之后，本文還在1.0 M KOH電解質(zhì)溶液中測試了摻雜和未摻雜的MOFs的OER性能。在相同的條件下，同時(shí)測試了商業(yè)RuO₂的OER電催化活性。

測試結(jié)果表明，為了達(dá)到50 mA cm^-2的電流密度，Co-CAT/CC需要350 mV的過電位，這大大低于商業(yè)RuO₂/CC(500 mV)。值得注意的是，加入貴金屬后，自支撐的MOFs的過電位大大降低，RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC和RhCo-CAT/CC的η₅₀分別降低至315、330和340 mV。

更重要的是，在電流密度為100 mA cm^-2時(shí)，RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC和RhCo-CAT/CC分別只需要338、345和358 mV的過電位，也遠(yuǎn)低于Co-CAT/CC(370 mV)，而商用RuO₂即使在過電位超過1000 mV時(shí)也無法達(dá)到類似的電流密度。

此外，即使電解質(zhì)的pH降低到10，RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC和RhCo-CAT/CC仍然顯示出比商業(yè)RuO₂更高的催化活性。在確認(rèn)了RuCo-CAT/CC具有優(yōu)異的HER和OER活性后，本文使用該催化劑在1 M KOH溶液中同時(shí)作為陰極和陽極測試了其全水解性能。測試得到的極化曲線顯示，RuCo-CAT/CC||RuCo-CAT/CC只需要1.62 V的電壓就可以達(dá)到50 mA cm^-2的電流密度，這大大低于Pt/C||RuO₂(1.66 V)。此外，雙功能RuCo-CAT/CC||RuCo-CAT/CC可以在10 mA cm^-2的電流密度下電解水10小時(shí)，且電流密度保持率為93.1%，顯示出良好的電解水穩(wěn)定性。

綜上所述，這項(xiàng)工作提供了在導(dǎo)電MOFs中構(gòu)建用于全水解的雙活性位點(diǎn)的有效策略。優(yōu)化的摻雜貴金屬的CAT納米棒陣列表現(xiàn)出優(yōu)異的HER和OER雙功能活性，分別優(yōu)于商業(yè)Pt/C和RuO₂。理論計(jì)算研究表明，摻雜金屬中心具有較低的水解離能壘和良好的中間H^*吸附能，是真正的HER活性中心，而具有較低的速率決定步驟能壘的Co原子是OER的實(shí)際活性位點(diǎn)。

此外，貴金屬原子的摻雜提高了合成的MOFs的導(dǎo)電性和水吸附能力，協(xié)同提高了它們的雙功能催化活性。本文的研究結(jié)果表明，導(dǎo)電MOFs是一種高效的雙功能全水解催化劑，在金屬氧化物中設(shè)計(jì)雙活性中心是制備高效雙功能催化劑的有效策略，并且有望將這些高效催化劑用于節(jié)能和儲(chǔ)能等各種應(yīng)用領(lǐng)域。

Creating Dual Active Sites in Conductive Metal-Organic Frameworks for Efficient Water Splitting, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204177.

https://doi.org/10.1002/aenm.202204177.

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