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聚合物電解質(zhì)因其高熱穩(wěn)定性和與鋰金屬的化學(xué)相容性而在電池中的應(yīng)用引起了越來(lái)越多的興趣，但它們通常較軟且無(wú)法抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)，從而導(dǎo)致糟糕的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性問(wèn)題。在過(guò)去的研究中，電解質(zhì)中依賴于鹽濃度的傳輸和相動(dòng)力學(xué)經(jīng)常被忽視。

研究成果

楊遠(yuǎn)/閔瑋/程前Joule：穩(wěn)定鋰負(fù)極的聚合物電解質(zhì)的相變策略

近日，哥倫比亞大學(xué)楊遠(yuǎn)、閔瑋和程前等揭示了負(fù)極表面上的極化誘導(dǎo)相分離過(guò)程。該過(guò)程中，在電解質(zhì)/鋰界面會(huì)形成具有高楊氏模量（~1-3 GPa）的機(jī)械剛性的富含PEO相，可以有效抑制鋰枝晶生長(zhǎng)。此外，作者進(jìn)一步提出了一種相圖驅(qū)動(dòng)的設(shè)計(jì)方案，實(shí)現(xiàn)了聚合物電解質(zhì)中鋰的均勻沉積。這項(xiàng)工作突出了聚合物電解質(zhì)中相動(dòng)力學(xué)的重要性，有助于幫助研究人員更好地理解和提高聚合物電解質(zhì)電化學(xué)儲(chǔ)能裝置的性能。

圖文解讀

圖1. Li/PEO電解質(zhì)界面的SRS成像示意圖

作者之前使用受激拉曼散射 (SRS) 顯微鏡對(duì)液體電解質(zhì)中的離子傳輸曲線進(jìn)行成像，可以同時(shí)提供高靈敏度 (< 1 mM)、快速成像速度 (~2 μs/像素) 和精細(xì)的空間分辨率 (低至 300 nm）。SRS顯微鏡使用兩個(gè)時(shí)間和空間同步的激光束，其能量差等于目標(biāo)鍵的振動(dòng)模式。兩個(gè)光束的協(xié)同作用將原本微弱的振動(dòng)信號(hào)放大多達(dá)108倍，從而實(shí)現(xiàn)所需的時(shí)間分辨率、成像速度和靈敏度（圖1A）。

在該研究中，作者利用SRS顯微鏡探索了固體聚合物電解質(zhì) (SPE)/電極的相互作用，并觀察到了意想不到的現(xiàn)象。濃差極化降低了鋰/電解質(zhì)界面處的鹽濃度，并將單相PEO電解質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)閮上嚯娊赓|(zhì)。這導(dǎo)致在鋰/電解質(zhì)界面處形成模量大約為1-3 GPa的機(jī)械剛性富含PEO相，對(duì)應(yīng)于0.36-1.06 GPa的剪切模量（圖1B）。這種高模量相抑制了晶須的生長(zhǎng)并導(dǎo)致了均勻的鋰沉積。

圖2. 相圖和相圖派生的設(shè)計(jì)原則

基于這一發(fā)現(xiàn)，作者構(gòu)建了PEO-LiTFSI-SN的三元相圖，以了解成分相關(guān)的相演化。這是在SRS（圖2A）的幫助下實(shí)現(xiàn)的，因?yàn)樗愿咄糠绞綔y(cè)量了每個(gè)相的組成。如圖2A所示，高濃度聚合物電解質(zhì)（HCPE）的成分位于I區(qū)的中心。當(dāng)施加電流時(shí)，它會(huì)逐漸降低鋰金屬表面上的[LiTFSI]（圖2A中的路徑A）。由于HCPE中的高鹽濃度，Li/電解質(zhì)界面處的電解質(zhì)組成在濃差極化過(guò)程中保持在I區(qū)內(nèi)，因此沒(méi)有發(fā)生相變。相比之下，低濃度聚合物電解質(zhì)（LCPE）的成分非常接近單相 I 區(qū)和兩相區(qū) (cb) 之間的邊界，使其容易發(fā)生響應(yīng)濃差極化的相變（圖2中的路徑B ，圖2A和2E），因?yàn)樾纬蓛上嘣跓崃W(xué)上比停留在一個(gè)相中更穩(wěn)定。

基于上述研究，作者提出了鋰金屬負(fù)極聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)規(guī)則：電解質(zhì)成分應(yīng)位于PEO-鹽-增塑劑相圖中單相區(qū)和兩相區(qū)的交界處，以使鹽濃度略低。由小電流引起的極化可以在鋰金屬表面形成機(jī)械剛性的富PEO相以鈍化鋰金屬。

圖3. 鋰金屬負(fù)極在LCPE和HCPE中的循環(huán)穩(wěn)定性

該設(shè)計(jì)規(guī)則指導(dǎo)作者進(jìn)一步開(kāi)發(fā)具有最佳組成的PEO電解質(zhì)（環(huán)氧乙烷 [EO]；EO:Li = 12:1，含40 wt %增塑劑，1.1 M Li鹽）。在40°C的溫度條件下，LiFePO₄ (LFP)/PEO/Li電池中顯示出超過(guò)100次的穩(wěn)定循環(huán)。相比之下，具有濃縮PEO電解質(zhì)（EO/Li = 6:1，40 wt %增塑劑，1.8 M Li鹽）的LFP/PEO/Li電池在10次循環(huán)后由于鋰枝晶的快速生長(zhǎng)和阻抗顯著增加而迅速失效。

文獻(xiàn)鏈接

Stabilizing lithium plating in polymer electrolytes by concentration-polarization-induced phase transformation. Joule 2022. https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.08.001

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